石墨烯量子点（gQDs）作为基于碳的材料中最年轻的成员，由于其独特的性质，在光电子学、光伏、生物传感和生物成像领域展现出巨大的潜力[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]。与其他零维碳材料相比，它们具有超小的尺寸、较大的表面积、更明显的量子限制效应、丰富的活性位点、优异的分散性、半导体行为以及有趣的光学性质[6]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]。
尽管有多种分析方法可用于gQDs的表征，但由于其性质强烈依赖于合成条件、杂原子掺杂剂、边缘基团和缺陷等因素[6]、[13]、[14]，因此阐明这些纳米颗粒的结构和组成仍然非常复杂，大多数研究仅展示了推测或代表性的结构模式。目前已经明确的是，gQDs通常是单层或双层材料，具有较高的结晶度，其中大部分碳原子处于sp2态。因此，要更深入地理解这些颗粒的结构-性质关系，仍面临两个挑战：（i）开发具有批次间再现性的通用合成方法以调控光致发光（PL）特性；（ii）理解特定gQDs中的PL机制[11]。
常用的gQDs合成方法大致可分为两种途径：自上而下和自下而上的方法[15]。自上而下的方法由于合成过程简单且所需原材料（氧化石墨烯[16]、石墨[17]、淀粉[18]、多壁碳纳米管[19]等）易于获取，并可通过多种氧化、水热或电化学方法处理，因此应用更为广泛。然而，这些方法的产率较低，容易对结构造成损伤，且形态不够均匀。
自下而上的方法则是从葡萄糖[20]、柠檬酸[21]、三硝基苯[22]、三硝基芘[23]、苯二胺[24]等小分子碳前体开始合成gQDs。这些反应的产物通常具有均匀的尺寸和形态，性质稳定，且杂原子掺杂较为简单。不过，这种方法的缺点是成本较高，纯化过程复杂，工业规模化应用受到限制。
目前，gQDs已在生物医学领域找到了多种应用，如成像[2]、[25]、[26]、[27]、[28]、传感[25]、[27]、[29]和诊疗[30]、[31]，这主要归功于它们的独特光物理性质。然而，在已发表的研究中，只有少数使用荧光寿命测量（FLIM）技术进行成像实验的研究，而FLIM是现代荧光显微镜的独特工具[32]、[33]、[34]。例如，gQDs对生理pH值变化的敏感度远高于传统有机荧光团或碳点[33]、[35]、[36]、[37]，这为利用FLIM进行pH传感提供了很好的前景[38]、[39]。
在最近的一篇出版物[33]中，描述了从1,5-二硝基萘开始的水热合成gQDs的方法，该方法得到了具有明显pH依赖性的氨基功能化产物。观察到的效应归因于氨基功能的质子化/去质子化，这影响了负责gQDs荧光和激发态弛豫的动力学过程的HOMO-LUMO能隙。这些数据促使我们修改了合成工艺，希望提高含有氮和氧基团的物种的功能化程度，从而改善gQDs的荧光参数及其对pH值的敏感性。在这项工作中，我们介绍了N/O功能化gQDs的改进合成方法、其表征结果、光物理学的详细研究（包括将观察到的发射峰与特定的辐射激发态弛豫机制联系起来）、双光子吸收特性的研究以及荧光寿命对pH值的依赖性分析。
