高盐度废水处理仍面临有效去除有机污染物的重大挑战[1]。传统生物处理方法在高盐度条件下往往效果不佳，而传统的高级氧化技术由于盐的干扰和自由基淬灭作用也常常表现有限[2],[3]。近年来，过一硫酸盐（PMS）激活的Fenton类系统因其强大的氧化能力和广泛的应用性而受到广泛关注[4],[5]。与传统自由基驱动的氧化途径不同，PMS活化不仅可以生成活性氧物种（如羟基自由基（·OH）和硫酸根自由基（SO4∙–），还可以通过非自由基途径（如单线态氧1O2）、高价金属形成和直接电子转移）实现有机污染物的选择性降解[6],[7],[8]。这些非自由基途径对水基质的干扰较小，更适应高盐度环境，因此在处理高盐度废水方面具有巨大潜力[9],[10],[11]。然而，PMS的活化机制复杂，自由基和非自由基途径常常共存并竞争[12],[13],[14]。在实际高盐度废水中，引导反应向非自由基途径发展对于提高系统稳定性和降解效率至关重要。因此，合理设计能够选择性促进非自由基反应的催化剂是实现高效PMS活化和高盐度废水高级净化的重要步骤。
近年来，具有明确金属-N配位结构的单原子催化剂（SACs）在引导PMS活化途径方面展现出巨大潜力[15],[16],[17],[18]。例如，Fe4和Co4位点可以通过非自由基途径有效激活PMS，从而实现高效污染物降解[19],[20],[21]。在众多SACs中，金属卟啉因其清晰的结构、高度的共轭性和高度分散的金属4活性中心而受到关注，被认为是将PMS定向转化为单线态氧1O2的理想候选材料[22],[23]。然而，金属卟啉在实际废水处理中的应用受到高成本和在水介质中易聚集或渗出的限制，从而降低了活性位点的可利用性和实用性。因此，开发合适的载体以实现这些活性物种的均匀分散和牢固固定对于提高其经济可行性和实际应用性至关重要。
在各种载体中，石墨烯因其高比表面积、良好的化学稳定性、优异的导电性和成熟的商业前景而备受青睐[24],[25],[26],[27],[28]。其大的π共轭体系可以通过强π-π相互作用与金属卟啉分子紧密结合，这不仅有效抑制了活性组分的聚集并改善了其分散性，还可以调节催化剂、PMS和污染物之间的界面电子结构，进一步提高自由基和非自由基途径的催化效率和稳定性。
受此启发，二维石墨烯成为理想的催化剂载体。通过自组装技术负载四(4-羧基苯基)卟啉铁（FeTCPP），制备出了FeTCPP-G催化剂。通过活化PMS降解水中的氯酚（CPs）来评估其催化活性。结合电子顺磁共振（EPR）光谱进行了淬灭实验，以探究FeTCPP-G/PMS体系中的活性氧物种（ROS）。采用密度泛函理论（DFT）计算等多种方法揭示了ROS的生成过程和机制。这项研究为高盐度废水处理技术的进步奠定了理论基础和技术支持。
