金属氢化物由于其高氢密度和良好的热力学稳定性，成为先进核微反应器中很有前景的中子减速剂材料。压力-组成等温线（PCI）是描述氢化物形成、相稳定性和功能性能的基本参数；然而，在广泛的组成范围内进行系统的实验测定仍然成本高昂且技术要求高。在这里，我们通过将晶体结构校正纳入Mitsuhara提出的模型中，开发了一个基于第一性原理的热力学框架，从而能够利用仅从密度泛函理论计算中获得的参数来定量预测PCI行为。该框架通过针对钇基和锆基金属氢化物的实验压力-组成-温度（PCT）数据进行了验证，在广泛的氢浓度范围内显示出极好的一致性。结果表明，铬的掺入抑制了钇中的氢溶解，使平衡压力上升并缩小了两相平台区域。相比之下，尽管原子尺度计算预测锆的添加会导致平台区域变宽，但实验中并未观察到这种行为。通过引入虚拟晶体近似方法，解决了这一差异，该方法减轻了宏观热力学预测中局部合金效应的过度放大。总体而言，所提出的这种基于相依赖性的非经验框架建立了原子尺度上的氢-金属相互作用与宏观PCT行为之间的直接联系，为多组分金属氢化物中子减速剂的设计提供了一种预测性和机制性的工具。
