具有抗应变能力的、本质上可拉伸的电化学生物界面

编辑摘要

可拉伸和可折叠材料在生物电子学领域的发展使得制造出柔软、柔顺的设备成为可能，这些设备可用于实现几乎不显眼的生物医学健康监测。这些设备在处理光学或电信号时表现良好，但在需要化学传感时效果较差，因为设备的机械变形会以不同方式影响这些信号。Xu等人整合了液态金属、碳纳米管-聚氨酯复合材料和柔软的功能涂层，实现了在可穿戴和可植入配置下的应变抗性分子传感。该系统在高达300%的应变下仍能保持稳定的电化学读数。通过建模和验证研究（包括在动物和人体上的实验），作者证明了该系统能够对多种分析物进行多模式传感。——Marc S. Lavine

结构化摘要

引言

可拉伸生物电子学能够与柔软、动态的组织紧密集成，并通过保持贴合接触来提升物理健康监测的能力。将这些优势扩展到化学传感方面具有挑战性，因为电化学读数依赖于电传输和界面反应，而这两者都容易受到机械变形的影响。实际上，拉伸会改变电路的电阻、电化学活性表面积，并调节界面动力学和质量传输，从而扭曲伏安和安培信号并引入基线漂移。这些由变形引起的误差在经历较大、连续形状变化的组织上尤为严重——例如日常活动中的皮肤和胃肠器官在蠕动和膨胀过程中的情况——即使是很小的信号不稳定也可能影响生物标志物的定量解读。因此，在动态组织上进行可靠的分子传感一直受到限制，这限制了旨在超越生理体征监测、实现基于化学的连续健康监测的可穿戴和可植入系统的发展。

原理

对于柔软、可拉伸的生物电子学来说，在移动的组织上进行可靠的分子读数是一项挑战。现有的平台可能依赖于不可拉伸的基底或脆性的导体，这些材料在受力时会开裂、分层并失去电学和电化学的完整性。变形还会进一步扰乱电极形态、电化学活性表面积以及离子传输，功能涂层也可能断裂或脱落，从而共同扭曲波形并降低信号保真度。我们认为，应变抗性的电化学传感需要一种材料和电路相结合的策略，以在变形过程中保持电荷传输和电化学访问。因此，我们设计了一种完全由弹性体构成的、具有内在可拉伸性的三层界面，该界面通过增加电化学活性表面积来抵消应变引起的电阻增加，从而保持接近恒定的总电阻并保持信号保真度。

结果

我们开发了一种具有应变抗性的、内在可拉伸的界面（SIRES），用于实现可靠的电化学传感，该界面由三层弹性体组成：一层相分离的液态金属导体，用于保持电荷传输；一层电可调的碳纳米管-聚氨酯中间层，用于调节机电耦合；以及一层可拉伸的功能涂层，用于稳定生物活性传感元件。有限元分析和实验测量表明，拉伸会略微增加活性表面积、降低界面阻抗并提高电路电阻，这与修正后的Randles模型结果一致。我们设计了一种界面，在高达300%的应变下仍能保持稳定的伏安、电位和安培信号。我们将所有功能层共价集成到一个统一的弹性体结构中，该结构能够抵抗分层并抑制开裂，从而在循环拉伸过程中保持性能。

我们通过集成伏安（尿酸）、安培（葡萄糖、乳酸和过氧化氢）和电位（pH）传感器以及可拉伸的对电极和参比电极，证明了该界面的多模式通用性，所有这些组件在较大应变下仍能保持稳定性能。利用这些组件，我们组装了一个完全可拉伸的多路复用可穿戴系统，用于实现应变抗性的汗液监测，能够在运动过程中实时进行多部位的身体生化分析。当将该平台应用于器官接口时，它在器官级别的运动中仍能保持贴合接触和稳定的读数，包括在动态变形组织和与疾病相关的体内测量中的演示。

结论

这项工作建立了一种通用的材料和电路策略，用于实现应变抗性的电化学传感。这种共价集成的全弹性体架构能够适应动态组织，其设计规则可扩展到基于亲和力的传感模式和闭环生物电子系统，从而实现可穿戴和可植入设备的精确诊断和治疗的应变不敏感化学监测。

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在动态软组织上的应变抗性电化学传感。

一种内在可拉伸的SIRES传感器贴片能够贴合变形的器官表面，并在软组织运动过程中保持稳定的电化学读数。虽然变形通常会通过改变电路电阻和界面电化学性质来扭曲信号，但SIRES能够在应变下保持电化学信号的保真度，从而在移动的组织上进行可靠的分子传感。[使用BioRender.com创建的图表]

摘要

可拉伸生物电子学有望与动态组织无缝集成，但由于开裂、中间层分层和信号扭曲，其电化学性能在受力时常常会下降。我们提出了一种内在可拉伸的界面（SIRES），用于实现可靠的电化学传感，该界面由一种应变抗性导体、一种电可调的中间层和一层可拉伸的功能涂层组成。通过增加电化学活性表面积来抵消应变引起的电阻增加，SIRES在高达300%的应变下仍能保持接近恒定的电阻和高保真的电化学读数。该平台支持伏安、电位和安培传感模式，并能够在可穿戴和可植入格式下对动态变形的组织进行多模式分子监测。其统一的架构提供了抗分层的界面，适合长期使用，设计规则也可扩展到基于亲和力的传感方式，为精密诊断和治疗中的应变抗性分子传感开辟了道路。