在核壳结构MIL-88A(Fe)@1T-WS2异质结中加速Fe2+/Fe3+循环，以促进过一硫酸盐的活化作用，从而实现酚类物质的降解

Dachao Yan|Hongjin Chen|Ning Fu|Guanguo Zhang|Yuxiang Chen|Peng Wang|Shuai Guo|Xuechang Ren

摘要

过渡金属硫化物通常被用作共催化剂，在芬顿反应体系中激活氧化剂。然而，它们有限的激活和还原能力需要持续引入额外的铁离子，从而限制了它们在废水处理中的应用。本研究首次采用两步溶剂热法合成了基于MOF的核心-壳层异质芬顿类复合催化剂MIL-88A(Fe)@1T-WS₂。通过多种表征技术证明，该复合催化剂具有优良的核心-壳层结构和优异的催化活性。在最佳添加条件下，该材料可在60分钟内激活PMS，并能有效降解20 mg/L的苯酚溶液，降解效率达到94.2%。该系统在各种条件下均表现出优异的降解效率、出色的抗干扰能力和稳定的循环性能。淬火实验和电子顺磁共振（EPR）测试证实了反应体系中自由基和非自由基的共存，两者协同作用以降解污染物。活性物种包括SO₄^•-、•OH、¹O₂和O₂^•-，其中SO₄^•-是主要的降解因素。此外，我们通过LC-MS分析定性鉴定了11种中间体，并模拟评估了这些中间体在生成过程中的毒性。对降解机制的研究发现，芬顿类反应体系中存在Fe²⁺/Fe³⁺和W⁴⁺/W⁶⁺这两种氧化还原对，它们有效激活了过氧单硫酸盐（PMS）。上述结果表明，通过两步溶剂热法制备的MIL-88A(Fe)@1T-WS₂催化剂在降解难降解有机污染物方面具有广阔的应用前景。