原位碘生成技术可实现有机污染物的溶液相聚合，从而实现水中的持续资源回收

摘要

利用氧化驱动有机污染物的聚合反应，可以将污染物转化为高附加值产品，并实现水资源的持续回收。然而，传统的多相反应过程存在聚合物覆盖层的问题，这些覆盖层会污染催化剂表面，进而影响反应的长期进行。在此研究中，我们通过将关键的成键步骤从催化剂表面转移到水相中，实现了4-氯苯酚的溶液相聚合。在经过结构设计的碘化铋/过氧化氢体系中，碘化铋能够引导过氧化氢发生活化反应，从而在反应体系中生成可自由扩散、具有中等氧化性的碘单质，使其成为主要的反应物种。因此，碘单质主要在溶液中推动4-氯苯酚的聚合反应，而非在固体表面进行，这使得水相中聚合物产品的保留率达到了惊人的73%。原位扫描电化学细胞显微镜技术可以直接观察碘单质的生成过程及其与4-氯苯酚的反应情况。进一步的光谱分析和密度泛函理论研究表明，碘化铋的(110)晶面可以通过氢键连接方式稳定过氧化氢的吸附，从而促进O–O键的断裂和碘单质的生成，而其他晶面则更有利于自由基反应途径的形成。这种“晶面-反应物种-反应相”策略，通过让催化剂晶面决定主要的反应物种，进而控制溶液相聚合反应的过程，实现了抗污染的先进氧化处理技术，同时实现了水净化与资源持续回收的目标。