环境pH下湖泊水体汞-溶解性有机质复合物的高分辨质谱分析及其形态特征研究

本研究针对天然水体中汞-溶解性有机质（Hg-DOM）复合物浓度低、酸性提取导致形态解离的难题，开发了环境pH下的固相萃取（SPE）方法，结合超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR-MS）解析其分子组成。研究发现C18柱选择性富集非极性复合物（如C16H31HgNO3、C16H35HgNO2S），而PPL柱可捕获更广谱的脂环-芳香结构，为水生生态系统汞生物地球化学循环研究提供新视角。

在探索水生生态系统中汞的形态转化与生物有效性时，科学家们将目光投向了汞-溶解性有机质复合物（Hg-DOM）。这些复合物就像神秘的“分子密码”，但它们在自然水体中浓度极低，且传统酸性提取方法容易破坏其原始结构。为了破解这一难题，研究团队创新性地采用环境pH条件下的固相萃取（SPE）技术，如同用特制的“分子捕手”（C18和PPL萃取柱）从湖水中精准捕获这些脆弱的复合物。

有趣的是，虽然苯乙烯-二乙烯基苯共聚物（PPL）柱对溶解性有机碳（DOC）的提取效率更高，但两种萃取柱对汞的回收率并无显著差异。通过超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR-MS）这把“超级放大镜”，科学家们发现：C18柱更偏爱碳链较短（16-18个碳）的脂肪族复合物，而PPL柱则能同时捕获兼具脂肪族和芳香族特性的复合物，其碳链分布更广（17-25个碳）。

最令人振奋的是，研究团队在三次重复实验中均检测到两个“分子身份证”——C₁₆H₃₁HgNO₃（m/z 487.2）和C₁₆H₃₅HgNO₂S（m/z 507.21），这证实了C18柱对非极性复合物的特异性捕获能力。这项研究如同为Hg-DOM复合物搭建了“中性pH保护舱”，不仅突破了传统光谱分析的技术壁垒，更为我们理解汞在水环境中的“变身术”提供了关键分子证据。