二维Ruddlesden-Popper结构氢化物双钙钛矿A4NiVH8：实现高居里温度铁磁半导体的突破性设计

本研究针对二维铁磁半导体居里温度低的核心难题，通过引入短离子半径的H−阴离子强化d-p-d超交换作用，成功设计出A4NiVH8(A=Na,K,Rb)氢化物双钙钛矿材料。该材料不仅具备500K热稳定性，更展现出高达429K的居里温度与5522 cm2 V−1 s−1的电子迁移率，为自旋电子器件开发提供革命性解决方案。

二维铁磁半导体被誉为下一代自旋电子学（spintronics）器件的基石，但其实际应用长期受限于较低的居里温度——这主要源于较弱的d-p-d铁磁超交换（ferromagnetic superexchange）相互作用。本研究通过引入具有短离子半径的H⁻阴离子，有效缩短磁性中心间距并诱导形成完美的180°超交换角，从而显著增强磁耦合作用，实现高温磁有序。

通过第一性原理计算，研究人员在二维Ruddlesden-Popper相氢化物双钙钛矿（double perovskite）A₄NiVH₈（A = Na, K, Rb）中验证了这一机制。这些氢化物单层不仅表现出优异的热力学稳定性，能在常压500K环境下保持结构完整，更被证实均为铁磁半导体材料：其居里温度最高达429K，电子迁移率根据形变势理论计算最高可达5522 cm² V⁻¹ s⁻¹。特别值得注意的是，Na₄NiVH₈单层展现出双极磁性半导体特性，具备栅压可调的自旋极化能力。