基于硅的导电弹性体在电子封装中得到广泛应用。然而，由于含有大量刚性填料，传统复合材料通常具有较高的压缩模量和应力，这限制了它们在需要低压缩应力和高电磁干扰（EMI）屏蔽的压敏微电子器件封装中的应用。本文报道了一种超柔软的聚二甲基硅氧烷（PDMS）复合材料，其中含有镀银的PDMS（PAg）微球和银片（AgFs）。通过创新性地结合交联密度控制、体积排斥效应和纳米颗粒的原位生成技术，我们制备了超低模量的PAg微球，并构建了层次化的导电网络。所得PDMS-PAg-AgFs复合材料的压缩应力在50%应变下仅为0.21 MPa，这对于精密组件的封装至关重要；同时，该材料还具有高电导率（1924.5 S cm−1）、优异的柔韧性（弹性模量：0.54 MPa）、卓越的电磁干扰屏蔽效果（113.8 dB）、良好的可印刷性以及超低的有效热阻（6.4 mm2 K W−1）。这项工作为超柔软导电弹性体的材料设计提供了一种范例，实现了机械柔顺性与电子封装多功能性能的平衡。
电子通信技术的广泛应用加剧了电磁干扰（EMI），威胁到了电子设备的稳定性和安全性[[1], [2], [3], [4]]。导电弹性体凭借易于制备、可调性能和可控导电网络等优点，成为EMI屏蔽材料的理想候选者[[5], [6], [7], [8]]。随着集成电路和电子元件向更高密度集成发展，EMI屏蔽材料必须满足日益严格的要求，包括密封完整性、压缩性（低压缩力）和电磁屏蔽性能，以适应更精确的应用[[9], [10], [11]]。在电子组装中，弹性电磁屏蔽材料通常应用于敏感组件周围，以防止来自相邻元件的射频（RF）干扰。这类材料需要满足以下条件：（1）在室温或适中温度下固化，以避免对敏感部件造成热损伤[12]；（2）保持高韧性和低压缩应力，以实现长期密封[13,14]；（3）提供高电磁屏蔽效果，以最小化组件间的干扰[15]；（4）具有高电导率，可作为高密度互连中的焊料替代品[14,16]。平衡导电性和屏蔽性能所需的高填料负载所带来的增加的刚度和应力是一个关键挑战。
学术界为应对这些挑战，研究了金属纳米材料[[10,13,[17], [18], [19]]、碳基填料[[20], [21], [22]]以及二维过渡金属碳化物/氮化物[[23], [24], [25], [26]]。尽管纳米复合材料相比传统的刚性EMI屏蔽材料具有显著更好的变形能力[[15]]，但纳米填料的高模量和所需的高负载水平仍会产生较大的封装应力，这可能对电子设备造成损坏，并在实际应用中影响电磁屏蔽和密封性能[[27]]。虽然液态金属和多孔泡沫[[28], [29], [30], [31], [32], [33]]等替代方法试图解决高填料负载带来的刚性问题，但它们引入了新的挑战，如泄漏风险和与微型化设备的不兼容性[[34]]。同时，多孔泡沫和气凝胶在压缩性和EMI性能方面取得了平衡[[35], [36], [37], [38]]，但密封性能较差且制备复杂[[39,40]]。因此，开发具有可压缩性、可密封性、优异电导率和高性能EMI屏蔽功能的弹性体仍然是下一代便携式和可穿戴电子设备的关键挑战。
在本研究中，我们报道了一种导电弹性体，它具有超低的压缩模量、高EMI屏蔽效果（113.8 dB mm−1）和良好的粘附性。通过在聚合过程中调节交联密度，合成了柔软的镀银PDMS（PAg）微球，并利用蚀刻工艺原位生成银纳米颗粒（Ag NPs），从而增强了网络连通性。这种方法结合了渗透调节、模量匹配和PAg诱导的体积排斥机制，使得复合材料在70 wt%负载下仍保持1924.5 S cm−1的高电导率，同时具有0.54 MPa的超低弹性模量。该复合材料表现出1.37 MPa的拉伸剪切强度和极低的应力松弛（50%应变后模量损失小于5.5%）。此外，通过恒温和湿度测试证明了其优异的环境可靠性。其有效热阻在80 psi下达到6.4 mm2 K W−1，展现了双重的EMI屏蔽和热管理能力。这种策略利用超柔软的导电填料和渗透网络优化，为高密度电子设备中的多功能封装材料提供了可扩展的解决方案。
PDMS（Sylgard 184，≥99%）购自Dow Corning公司。银纳米片（AgFs，99.9%）由Brofos Nano Technology Co., Ltd.（中国宁波）提供。甲酸（AR，≥99%）、氯化锡二水合物（AR，≥99%）、硝酸银标准溶液（1 M）、氢氧化铵标准溶液（7 M）、酒石酸钾钠（AR，≥99%）和羟丙基纤维素钠（分子量约700,000）购自Sigma-Aldrich公司。甘油（AR，≥99.7%）购自上海Titan Technology Co., Ltd.
通过调节前驱体混合物中基质与交联剂的化学计量比，通过悬浮聚合合成了五组具有不同交联密度的PDMS微球。如支持信息中的图S1所示，合成的微球具有均匀的球形形态和狭窄的尺寸分布，所有变体的平均粒径约为28 μm，这证实了这些微球在形态上是一致的。
在这项工作中，我们建立了一种新型的材料设计范例，用于制备超柔软且功能强大的导电弹性体。关键的创新在于独特的材料设计理念，它结合了三个要素：（1）制备可调的、超柔软的导电填料（PAg）作为低模量的结构框架；（2）在高PAg负载下利用体积排斥效应来调控次要填料的空间分布；（3）原位...
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