基于硫化物的全固态锂电池用复合锂金属负极：快速离子传导与界面钝化的协同设计

本文设计了一种通过SnO2与熔融锂原位反应形成的多功能复合负极（LSO-10），其Li22Sn5合金相具有0.18 eV的超低Li+扩散势垒，Li2O可钝化Li/Li6PS5Cl（LPSC）界面。该负极使对称电池临界电流密度（CCD）达1.8 mA cm−2，并在0.2 mA cm−2下稳定循环1700小时，全电池在0.5 C循环350次后容量保持率达78.2%，为高能量密度全固态电池（ASSLMBs）提供了实用化解决方案。

Highlight

通过SnO₂与熔融锂的原位转化反应，我们构建了由Li₂₂Sn₅合金、Li₂O和残余锂组成的复合负极（LSO-10）。密度泛函理论计算显示，Li₂₂Sn₅合金具有0.18 eV的超低锂离子扩散能垒，而Li₂O能有效抑制Li₆PS₅Cl（LPSC）电解质的分解。

Results and discussion

如图1a所示，不同比例的SnO₂与锂金属在473 K下熔融反应形成LSO-x负极（x=5,10,15）。反应过程遵循4Li_(l) + SnO₂ → Sn⁰ + 2Li₂O和22Li_(l) + 5Sn⁰ → Li₂₂Sn₅。图1b显示，去除表面氧化膜后，复合负极展现出均匀的金属光泽。

Conclusion

LSO-10复合负极通过Li₂₂Sn₅合金的快速锂离子传导和Li₂O的界面钝化作用，显著提升了全固态电池的循环稳定性。对称电池在0.2 mA cm⁻²下稳定运行1700小时，全电池350次循环后容量保持率达78.2%，为实用化高能量密度电池设计提供了新思路。