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本研究针对温室气体转化难题,开发了H-ZSM-5负载ZnO-CeO2的双金属催化剂,通过酸碱性调控与还原处理实现CH4/CO2共活化,在300°C/10bar条件下获得1473.40 µmol g−1 h−1的乙酸产率,为沼气资源化与碳减排提供新策略。
本研究开发了基于H-ZSM-5分子筛负载氧化锌(ZnO)与氧化铈(CeO2)的双金属多相催化剂体系,实现了甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)直接转化为乙酸的高效反应。通过氧化物浸渍与还原处理调控催化剂的酸碱性与电子特性,成功构建了可同步激活两种反应物的活性位点。采用X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附(N2 physisorption)、高分辨透射电镜/能谱分析(HRTEM/EDS)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)、程序升温还原(TPR)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、二氧化碳漫反射傅里叶变换光谱(CO2-DRIFTS)及热重分析(TGA)等多维度表征技术,证实催化剂在保留沸石骨架结构的同时优化了其物化性质。在300°C、10bar压力的批次反应器中,还原态催化剂展现出高比表面积与精准分布的酸碱位点,最终实现1473.40 µmol g−1 h−1的乙酸产率与35.12%的转化率,性能显著超越既往研究,为沼气增值化利用与温室气体减排提供了创新技术路径。
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