随着全球能源需求的持续增长以及环境问题的日益严重，开发高效和可持续的能源转换与存储技术已成为现代科学研究的重点[[1], [2], [3]]。电解水技术从根本上依赖于通过电催化过程实现电能与化学键之间的转换，既能够有效利用间歇性的可再生能源，同时为工业应用生产必要的原料和合成燃料[4,5]。然而，电催化系统仍面临一些根本性的障碍，限制了其实际应用。水电解的整体过程包括两个相互关联的半反应：阴极处的氢气生成（HER）和阳极处的氧气生成（OER）。整个反应2H2O → 2H2 + O2在热力学上是一个 uphill 过程，标准条件下的理论最小电池电压为1.23 V。但实际上，由于HER和OER的动态过电位，实际系统需要更高的电压。如前所述，OER涉及一个复杂的四电子转移过程，具有较高的活化能，这是效率的主要限制因素。同样，碱性介质中的HER动力学也受到额外水分解步骤的阻碍。因此，开发高性能电催化剂的目标是降低这些过电位，从而提高整体能源转换效率[[6], [7], [8]]。目前最先进的电解槽技术存在显著的材料限制，特别是电极组件的效率和操作耐久性方面[9,10]。
尽管传统的贵金属催化剂（Pt、Ir/Ru氧化物）表现出基准电催化性能，但其实际应用受到高昂成本和地球化学稀缺性的阻碍。此外，这些材料在长时间运行过程中容易发生氧化腐蚀和表面钝化现象，严重影响了其长期的催化稳定性[11,12]。这些根本性挑战推动了研究工作，旨在开发新型电催化材料，以协同优化活性-稳定性-成本之间的关系。在这种背景下，由金属离子/簇和有机配体构建的金属有机框架（MOFs）受到了广泛关注，其中二维金属有机框架（2D MOFs）因其独特的结构优势而脱颖而出。2D MOFs具有层状晶体结构，相邻层之间的范德华力较弱，使得大量活性位点（金属中心和配体功能基团）暴露在片表面上。它们超高的比表面积（通常为1000–3000 m2/g）有助于反应物/产物的质量传输，而可调的金属中心（例如Co、Ni、Fe）和有机配体（例如对苯二甲酸、咪唑）允许精确调节电子结构，以匹配反应中间体的吸附能量（例如HER中的H、OER中的OOH）——这是优化电催化活性的关键因素[13]。与块状MOFs或0D/1D MOF衍生物相比，2D MOFs由于平面内的电子传输距离较短，表现出更快的电荷转移动力学，使其成为电催化的理想候选者[14]。然而，尽管具有这些显著的结构优势，2D MOFs在电催化水分解中的实际应用仍面临一些关键的内在限制。首先，它们在水性电解质中的不稳定性——尤其是在酸性/碱性条件或高施加电位下——常常导致金属-配体配位键的水解和随后的框架崩解[15]。其次，配体浸出现象，即有机连接剂容易被电解质分子取代，导致活性位点的丢失和有序阵列结构的破坏，进一步加剧了性能下降[16]。第三，金属中心在循环电催化过程中的氧化还原可逆性较差，伴随配体的不可逆结构损伤，限制了2D MOF基催化剂的长期稳定性[17]。这些问题已成为该领域的研究重点，强调了开发针对性策略的紧迫性。在基于2D MOF的材料中，自支撑的2D MOF纳米片阵列作为一种特别有前景的类别出现，具有高表面积与体积比、增强的电荷/质量传输能力以及可定制的界面电子耦合效应等独特结构优势。它们的各向异性形态和暴露的活性边缘位点为克服OER和HER电催化中的现有限制提供了前所未有的机会[18]。尽管已经从多个角度对二维金属有机框架（2D MOFs）进行了大量研究——包括自支撑MOFs及其衍生的电极，以及2D MOF纳米片的电催化应用和下一代合成策略——但专门针对自支撑2D MOF纳米片阵列在高效电催化中的独特架构的系统性综述仍然相对不足。
本文首先强调了自支撑2D金属有机框架（MOF）纳米片阵列及其衍生材料作为电催化水分解电极的优势。随后，本文深入探讨了适用于这些阵列的设计和合成方法，并重点介绍了它们在驱动氢气生成反应（HER）、氧气生成反应（OER）和整体水分解方面的最新突破。文章最后简要讨论了当前面临的挑战和未来的研究方向，旨在激发持续的创新，并加速将这些材料整合到实际能源转换系统中。
