从大规模点源（如化石燃料发电厂、水泥和钢铁工业）以及直接从空气中捕获和封存CO2对于实现负碳排放至关重要（IPCC，2018）。化学吸附技术利用对CO2具有高亲和力的液态碱性溶剂，已被证明在从各种气体源（从富含CO2的烟气（10–30%）（N.Borhani和Wang，2019）到低CO2含量的空气（约400 ppm）（Custelcean，2022））中分离CO2方面既具有商业可行性，也具有技术可行性。最大化CO2的吸收速率是减少CO2化学吸附过程中的资本（CapEx）和运营（OpEx）支出的关键研究方向（Rubin等人，2015）。有前景的途径包括开发反应快速的溶剂（Du等人，2024）和先进的气液接触器（Dhoke等人，2021）以改善传质条件等。
由于操作困难（如淹没和过程不稳定）[1]，泡沫通常被认为是基于溶剂的气体分离过程中的麻烦。然而，液态泡沫也表现出极高的特定气液界面面积，当适当用作接触器时，可以促进快速的气液传质[2]，[3]。表1[4]总结了泡沫床反应器与其他反应器配置的传质参数比较，显示了更高的特定界面面积和相当的传质系数。此外，使用液态泡沫替代或部分替代传统填料可以减少资本成本，因为不需要昂贵的填料材料（图1a）。
CO2是最早用于展示利用泡沫进行气体分离效果的气体之一。早期的演示包括使用MEA、NaOH和Na2CO3溶液从空气中分离CO2[2]，[5]，[6]，以及使用硫化钡吸收纯CO2[7]。最近，在CO2捕获、利用和储存（CCUS）的背景下，泡沫床反应器重新成为一种有前景的技术。Ge等人将泡沫集成到装有MEA的填充柱中用于CO2捕获，实现了35–42%的吸收效率提升[8]，[9]，[10]。同样，Valluri和Kawatra研究了泡沫增强的Na2CO3浆液对CO2捕获的效果，观察到CO2去除效率提高了55.6–99.9%[11]。这些研究证实了泡沫通过提供额外的界面面积来增强传质的潜力。
体积气体吸收速率受传质驱动力、界面接触面积和传质系数的控制。如图1b所示，泡沫结构由分隔气泡的薄液膜组成，这些气泡通过Plateau边界连接，每个节点处有四个Plateau边界交汇[12]。气体（例如CO2）通过这些丰富的界面选择性地扩散到溶剂基质（例如MEA）中，从而实现快速吸收（图1c）。为了促进泡沫形成，向溶剂中添加表面活性剂以降低界面张力。在低浓度下，表面活性剂可以通过Marangoni效应[13]提高液体侧的传质系数。然而，在泡沫应用中，表面活性剂的浓度通常高于其临界胶束浓度（CMC），以确保良好的泡沫性和泡沫稳定性，但由于其在界面处的积聚倾向，会引入额外的传质阻力[14]，[15]。
表面活性剂对CO2传质的总体影响取决于界面阻力和溶剂反应动力学之间的相互作用。总阻力来自这两方面的贡献，其相对重要性随溶剂反应性的不同而变化。Shah和Mahalingam表明，对于像NaOH这样的快速反应溶剂，吸附的表面活性剂层引起的界面阻力是控制因素，而对于像Na2CO3这样的缓慢反应溶剂，其影响可以忽略不计[6]。然而，目前尚不清楚对于常用的胺类溶剂在CO2化学吸附过程中，增大的界面面积所带来的好处是否能够一致地抵消增加的界面阻力。仍缺乏同时考虑传质性能和操作因素（包括溶剂-表面活性剂相互作用）的系统性评估。
为了解决这一知识空白，本研究调查了泡沫辅助的CO2化学吸附的溶剂依赖性传质特性，为未来CO2捕获的实际应用提供了见解。选择了一系列溶剂，包括伯胺、仲胺和空间受阻胺，以及无机溶剂如NaOH和Na2CO3，以代表CO2反应性和在烟气及直接空气捕获过程中的常见用途[16]，[17]。使用了不同类型的表面活性剂（阴离子、阳离子、非离子和两性离子），这些表面活性剂广泛应用于增强石油回收和CO2储存等泡沫相关技术[18]。系统评估了吸附剂的CO2捕获性能和泡沫行为，并使用双膜理论阐明了控制传质机制。
本文首先描述了使用泡沫进行CO2化学吸附的一般特性，以20 wt% MDEA为例。首先研究了泡沫高度对CO2捕获性能的影响。接着，根据实验结果分析了传质阻力，并使用双膜传质模型进行解释，为比较不同溶剂之间的传质行为提供了基础。随后，评估了具有不同反应动力学的溶剂在泡沫辅助下的CO2吸收性能，包括吸收速率、传质行为和泡沫稳定性的分析。最后几节重点讨论了表面活性剂对泡沫稳定性和CO2捕获性能的影响，以及这种技术在直接空气捕获中的潜力。
