在压水反应堆（PWR）中，锆（Zr）合金燃料包壳的长期完整性对反应堆的安全可靠运行至关重要。该包壳必须承受高温、强辐射和腐蚀性冷却剂等恶劣环境。在这些条件下，包壳表面最初会形成一层致密且具有保护作用的氧化层（Cox, 2005），然而实际运行中常常观察到这层氧化层异常增厚甚至局部剥落。尽管水化学控制有所改进，这种加速氧化现象仍持续存在，严重威胁反应堆安全并限制了功率提升潜力（Motta等人，2015）。这些现象强烈表明，初级冷却剂中的辐射效应是加速氧化的关键因素。
驱动这种加速降解的主要机制是水分子的辐射分解，这一过程由反应堆核心中的快中子和其他辐射引发。该过程发生在极短的时间尺度（10-18至10-16秒）内，将水分解为多种高活性物质，包括活化水分子（H2O*）、阳离子自由基（H2O+）、二次电子（e-）以及H•和•OH等初级自由基（ya Das, 2013）。这些物质是更稳定的辐射分解产物的前体，直接影响腐蚀环境。其中，强氧化剂——羟基自由基（•OH）和过氧化氢（H2O2）显著促进了锆合金的氧化腐蚀，尤其是在氧化环境和辐射同时存在的情况下。辐射效应强烈依赖于入射粒子的类型和能量，这决定了线性能量转移（LET）及活性物质的后续空间分布（Bradhurst等人，1973；Schmidt等人，2021）。
除了直接氧化外，水分解还导致另一种关键的降解机制：氢脆。辐射分解过程中产生的分子氢（H2）会被锆合金包壳吸收。随着时间推移，包壳内的氢浓度可升高至600-700 μg/g（Motta等人，2019）。吸收的氢会以氢化物形式沉淀，导致材料脆化并增加裂纹倾向（Suman等人，2015）。实验研究证实了这种有害效应；例如，当吸收氢浓度超过300 μg/g时，观察到大量轴向裂纹（Zhang等人，2021），而在氢浓度超过600-700 μg/g时，材料的抗拉强度和延伸率显著下降（Lee等人，2020）。
反应堆内部环境的复杂性意味着水分解并非孤立发生。包壳表面的高热流会引发局部沸腾，形成Chalk River Unidentified Deposits（CRUD）层。这种多孔的CRUD层会捕获腐蚀性物质，改变局部水化学性质，阻碍热传递，进一步加速腐蚀（Li等人，2025）。此外，用于控制反应性的水化学添加剂（如硼酸（H3BO3）和氢氧化锂（LiOH）也会影响辐射分解产物的生成。例如，硼酸的存在会影响H2的生成，尽管其对H2O2浓度及后续氧化的影响可能有限（Koike等人，1969）。
所有辐射分解产物的生成从根本上受LET控制，LET是指离子化粒子每单位距离沉积的能量。正如Buxton系统总结的，最初的极快电离和激发事件之后是轨迹反应，其结果高度依赖于LET（Buxton，2001）。辐射对水分解的影响强烈依赖于入射粒子的类型和能量，这些因素决定了能量沉积的空间分布和后续的化学产物分布。特别是，来自10B(n,α)7Li反应产生的高LET粒子（如α粒子）在水系统中产生的自由基类型和剂量响应行为与低LET辐射不同（Krishnan等人，1977；Kusumoto和Ogawara，2019）。尽管使用自由电子激光和超快脉冲的先进实验技术提供了水电离和碎片动态的前所未有的实时视图（Jahnke等人，2021；Loh等人，2020；Svoboda等人，2020），但在皮秒到纳秒时间尺度上，关于PWR中广泛的中子能量如何转化为纳米空间内的原子级非平衡物理化学过程仍存在关键知识空白。
为填补从“入射粒子能量”到“最终化学产物”之间的这一空白，本研究采用基于反应力场分子动力学（ReaxFF-MD）的模拟方法。旨在系统研究代表性PWR条件（573 K和15.5 MPa）下水分解的初始化学过程。通过模拟从低能量（1 keV）到高能量（5 MeV）的初级撞击原子（PKAs）的影响，我们试图深入理解PKA能量如何决定初始轨迹结构、辐射分解产物的时空演变以及早期氧化过程中的非平衡反应路径。这项工作为开发更准确的辐射诱导材料降解模型及制定反应堆内腐蚀缓解策略提供了基础科学依据。
