综述：机器学习助力二维材料的表面生长：合成、表征与机理研究

二维材料生长中的机器学习应用及挑战

高文进|华晨强|牛天超|周淼

北京航空航天大学物理学院，北京100191，中国

摘要

原子级薄的二维（2D）材料的出现为超越基于硅的电子学的基本限制提供了多功能平台，并继续推动场效应晶体管的微型化。然而，实现晶圆级单晶结构的外延生长仍然是一个巨大的挑战。近年来，机器学习（ML）技术的快速发展极大地推动了材料合成、表征和应用方面的革命性变革，为科学和技术创新提供了前所未有的机会，这些创新是通过传统的实验和计算方法无法实现的。本文旨在概述ML辅助的2D材料生长的最新进展，包括优化合成条件、自动化实时表征以及揭示生长机制。同时，也讨论了这一前沿研究领域当前面临的挑战和未来前景。总体而言，本文强调了先进的ML技术与表面生长方法之间的协同作用，以加速材料合成并智能设计下一代功能器件。

引言

过去几十年里，基于硅的微电子器件持续微型化，单个芯片上的晶体管集成密度呈指数级增长[1]。然而，当硅晶体管的尺寸缩小到亚10纳米技术节点时，进一步微型化变得越来越困难，因为这需要保持低栅极泄漏和可靠的器件性能[2]。特别是，传统块状半导体的非理想终止会导致表面粗糙和悬挂键，从而在通道-介质界面产生严重的电荷散射，并显著降低载流子迁移率[3]。为了解决与晶体管尺寸缩小相关的挑战，具有极高均匀性和原子厚度的二维（2D）层状材料作为下一代电子设备中通道材料的热门候选者受到了广泛关注[[4], [5], [6], [7]]。

自2004年石墨烯被分离出来以来[8]，具有多种电子特性的2D材料种类迅速增加，涵盖了绝缘体、半导体、半金属、金属和超导体[[9], [10], [11], [12]]。例如，半导体过渡金属硫属化物（TMDCs），如MoS₂和WSe₂，已被确定为有前途的通道材料，并推动了高性能亚10纳米2D场效应晶体管（FETs）的研发[[13], [14], [15]]。值得注意的是，器件性能在很大程度上取决于晶体管通道的晶体质量[16]。由于单晶通常比多晶材料具有更优越的电子特性，因此研究工作致力于可控合成晶圆级单晶2D材料，以满足电子应用的工业标准[[17], [18], [19], [20]]。化学气相沉积（CVD）和分子束外延（MBE）是大规模薄膜合成的主要方法，它们具有可调的沉积速率和优异的薄膜结晶度[21,22]。然而，生长过程中涉及的众多变量（如基底温度、生长时间、气体流量、前驱体类型和蒸汽压）给优化合成参数和理解生长机制带来了巨大挑战[23]。通过反复试验来探索目标材料的最佳合成条件非常耗时，且很大程度上依赖于偶然性。为了克服这一挑战，人们开发了理论方法，如密度泛函理论（DFT）、分子动力学（MD）和动力学蒙特卡罗（kMC），以在原子层面阐明生长机制并指导2D材料的合成[24]。然而，精度与效率之间的矛盾长期困扰着分子建模社区：基于DFT的第一性原理计算和从头算分子动力学（AIMD）模拟能够准确预测表面能量和生长动力学，但高计算成本限制了其应用范围，通常仅适用于包含数百个原子的系统和约100皮秒的时间尺度，因此无法捕捉生长过程的完整图谱[[25], [26], [27], [28], [29], [30], [31], [32]]。经典MD可以在更大的长度和时间尺度上进行模拟，但经验力场的可靠性和可转移性常常受到质疑[[33], [34], [35], [36]]。kMC模拟被广泛用于预测2D材料生长过程中的形态和动力学路径[[37], [38], [39], [40]]。然而，由于系统规模的显著增加和不同事件的不同速率，大规模kMC模拟在计算上非常耗时。

随着人工智能（AI）的快速发展，机器学习（ML）彻底改变了材料属性的预测方式，推动了材料科学的范式转变，数据挖掘和材料建模实现了深度整合[[41], [42], [43], [44], [45]]。通过用高效的替代模型取代复杂的数值模拟，ML可以满足那些基于第一性原理的方法在计算上难以处理的长度和时间尺度要求[46,47]。同时，计算能力的进步使得DFT计算能够以高通量方式进行，从而产生了大量数据集，促进了ML在材料设计和从头算精度下的属性预测中的应用[[48], [49], [50], [51]]。目前，ML已广泛应用于催化[52]、光伏[53]、电介质[54]、热电[55]、铁电[56]等领域的材料发现。尽管取得了这些进展，但ML在2D材料生长中的应用，包括优化合成条件、快速表征生长薄膜以及阐明生长机制，仍处于起步阶段。

图1展示了本文的研究范围。要批量制造具有高可靠性和可重复性的下一代2D FET，需要可扩展的晶圆级单晶2D材料生长[57,58]。鉴于生长过程的复杂性，探索生长变量与材料属性之间的关联以确定最佳合成条件至关重要，而这可以通过具有强大预测能力的ML算法来实现。由于器件性能强烈依赖于2D构建块的化学组成、层厚度和晶体质量[59,60]，因此快速且无损地区分和表征合成的2D材料是非常必要的。在这方面，ML辅助的自动表征因其高可靠性、高效率和最小化人工干预而备受关注[[61], [62], [63]]。此外，为了实现目标材料的可控合成，对生长机制的基本理解是必不可少的，其中MD模拟在揭示生长动态方面发挥了关键作用[64,65]。新兴的机器学习原子间势能方法为AIMD模拟和经验力场所面临的精度与效率之间的矛盾提供了一个有前途的解决方案。当在包含原子配置及其对应能量/力的大型DFT数据库上进行训练时，可以构建机器学习势能来描述原子间相互作用，并准确再现基本生长过程，包括吸附、扩散、成核和聚合。因此，ML技术为未来的2D材料生长研究开辟了新的可能性，对ML辅助的材料生长进行概述是非常有意义的。在本文中，我们首先简要介绍了广泛用于2D材料研究的关键ML算法。随后，讨论了ML技术在合成优化、自动表征和生长机制中的应用。最后，我们对ML辅助的2D材料生长的未来前景进行了展望，旨在为实现晶圆级单晶材料的可控和可扩展生长铺平道路，从而进一步推动摩尔定律的扩展和下一代2D电子电路的批量制造。

部分摘录

机器学习在表面生长中的应用

作为AI的一个重要分支，ML使计算机能够从大量历史数据中学习并生成准确的决策或预测，而无需显式编程，这代表了从传统实验测量或计算建模向数据驱动探索的范式转变[[66], [67], [68]]。在表面生长的背景下，数据大致可以分为三类：原位过程数据、生长后表征数据和模拟数据[69,70]。

合成优化

自下而上的生长方法被广泛用于合成大规模和单晶2D材料，提供了对产物晶体结构和物理性质的出色可调性[21,22]。然而，可控合成仍然是一个挑战，主要是由于生长参数范围广泛，这使得通过传统实验室探索有效确定最佳合成条件变得相当繁琐[23]。在这种情况下，ML

自动表征

2D通道材料的空间均匀性对于批量制造具有高电均匀性的下一代FET器件至关重要。通常，CVD生长的薄膜在整个基底上的厚度分布是随机的。由于2D材料的厚度依赖性特性（如带隙、弹性模量和机械强度），识别具有特定层数的区域对于促进基础研究和器件发展非常有利

生长机制

为了实现目标材料的可控合成并避免反复试验的实验工作，需要在原子层面基本理解生长机制，以捕捉生长过程的完整动态，包括吸附、扩散、成核和聚合。计算研究，特别是MD模拟，为生长过程中的结构动态提供了宝贵的见解[64,65]。然而，经典MD

结论与展望

具有原子级平整度和最终厚度的2D材料为超越基于硅的电子学的内在限制提供了巨大潜力，为继续微型化FETs提供了有吸引力的解决方案。然而，大面积单晶薄膜的生长仍然是其工业应用的瓶颈，主要是由于对生长机制的理解有限。

CRediT作者贡献声明

高文进：撰写——原始草稿、可视化、验证、资源、方法论、调查、形式分析、数据管理。华晨强：验证、形式分析、数据管理。牛天超：验证、资源、形式分析。周淼：撰写——审稿与编辑、监督、项目管理、资金获取、形式分析、概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了中央高校基本科研业务费、国家重点研发计划（项目编号：2022YFF0708800）、浙江省自然科学基金（项目编号：LZ22A040004）、国家自然科学基金（项目编号：11674042）以及北京航空航天大学杭州国际创新研究院的研究资助（项目编号：2024KQ003）的支持。我们还要感谢高性能计算中心的支持