1992年，Mobil公司开发了M41S系列介孔二氧化硅材料，其中MCM-41因其独特的六角形有序介孔结构而引起了科学界的广泛关注[1]。作为介孔二氧化硅的重要成员，介孔二氧化硅纳米颗粒（MSNs）具有高比表面积、大孔体积、明确的孔结构[[2], [3], [4], [5], [6], [7]]，以及富含硅醇的表面，易于进行功能化[[8], [9], [10]]。它们的合成和结构调控引起了广泛的研究兴趣。针对其合成方法，已经开发出多种在不同模板条件下制备具有可控结构和粒径的MSNs的技术，包括使用表面活性剂和共结构导向剂[[11], [12], [13]]。迄今为止，MSNs已在催化[[14], [15], [16], [17], [18], [19]]、吸附[[19], [20], [21], [22], [23]]、生物医学和药物递送[[24], [25], [26], [27], [28], [29]]等领域找到多种应用。
与MCM-41类似，MSNs的合成不仅需要在碱性条件下确保阳离子表面活性剂（如溴化鲸蜡基三甲基铵CTAB）与硅酸盐物种之间的自组装过程，还需要抑制二氧化硅颗粒的过度生长，例如通过使用低二氧化硅含量的合成系统（0.08–0.3 wt.%，其中二氧化硅含量指合成混合物中二氧化硅的计算质量百分比）[[31], [32], [33]]。然而，低二氧化硅含量的合成方法生产效率较低，这对大规模生产构成了挑战。Möller等人首次报道了二氧化硅含量在1.6–3.6 wt.%范围内的合成系统[34]，他们使用三乙醇胺（TEA）作为络合剂来调控硅酸盐的水解和缩合，从而制备出粒径可控的MSNs。在基于单一鲸蜡基三甲基铵（CTA+）模板表面活性剂或混合表面活性剂以及小有机胺（CSDAs）[34], [35], [36], [37]的类似合成系统中，通过改变合成条件可以实现不同介孔结构和粒径的MSNs的公斤级生产[35,36,38]。尽管这些方法可以控制MSNs的成核和生长过程，但小有机胺对二氧化硅前体或其溶胶-凝胶衍生物的螯合/络合作用可能导致CTA⁺与硅酸盐物种之间的竞争性相互作用，从而破坏其自组装过程，最终导致介孔结构无序[34,36]。然而，具有有序介孔的MSNs有望提供均匀的介孔通道，有利于实现可控和可预测的质量传输以及良好的吸附和催化选择性，但目前其高效合成仍面临挑战。
在大多数制备MSNs的研究中，使用TEOS作为二氧化硅前体[[31], [32], [33], [34], [35], [36]]。为了解决上述问题，我们尝试对合成系统中的无机部分（如表面活性剂、共表面活性剂、有机碱等）进行改进。本研究采用了一种新的合成策略，利用预水解的TEOS在三甲基氢氧化铵（TMAOH）水溶液中作为二氧化硅前体，基于广泛使用的CTAB/TEA/H2O系统，制备出了粒径可调（约40–150 nm）且具有有序介孔的MSNs。此前尚未有报道利用该模板系统制备出具有有序介孔的MSNs。将研究不同的合成条件及其对结构和颗粒形态的影响。在合成混合物中，二氧化硅含量高达4.9 wt.%，这是文献中报道的最高含量之一。本研究为制备具有有序介孔的MSNs提供了有效途径，有望为其工业化生产铺平道路。
