基于TCAD-DFT的石墨烯/硅肖特基结太阳能电池的建模与优化

该研究通过结合密度泛函理论（DFT）与TCAD模拟，系统分析了石墨烯/硅（Gr/Si）肖特基结太阳能电池的光电性能。研究发现，三层石墨烯厚度可实现最佳性能，短电路电流密度达25 mA/cm²，填充因子83.6%，效率19.26%。TiO₂界面层有效缓解应力并降低缺陷密度。石墨烯电子亲和能优化至4.4 eV（功函数5.5 eV）时效率最高。

Manoj Kumar|Purnendu Shekhar Pandey|GVS Manoj Kumar|Akash Kumar Pradhan|M.Sudhakara Reddy|Anita Gehlot

印度海得拉巴MLR理工学院电子与通信工程系

摘要

本研究采用了一种综合方法，结合密度泛函理论（DFT）和Silvaco技术计算机辅助设计（TCAD）仿真，对石墨烯/硅（Gr/Si）肖特基结太阳能电池进行了全面研究。通过DFT计算获得了石墨烯的关键光电特性，包括折射率、消光系数、吸收率和界面电荷密度，并将这些数据纳入Silvaco TCAD仿真中以模拟器件行为。系统地考察了石墨烯厚度、界面工程以及石墨烯电子亲和力对光伏性能的影响。结果表明，石墨烯厚度显著影响光学透明度和电导率之间的平衡，三层石墨烯能够实现最佳性能。在该厚度下，器件短路电流密度约为23 mA/cm²，填充因子约为83%；而更厚的石墨烯层由于光学损耗和复合增加而降低了效率。机械应力分析显示，增加石墨烯层会放大界面应力和陷阱密度，而TiO₂由于其低残余应力和减少的缺陷形成，成为最有效的应力缓解界面层。通过将石墨烯电子亲和力（χ_Gr）从4.1 eV调节到4.7 eV，观察到最佳效果（χ_Gr ≈ 4.4 eV，功函数约为5.5 eV），此时最大功率转换效率为19.26%，短路电流密度为25 mA/cm²，开路电压为0.92 V，填充因子为83.6%。这些发现表明，控制石墨烯厚度、基于TiO₂的界面钝化以及优化电子亲和力是实现高效Gr/Si肖特基结太阳能电池的关键。

引言

对清洁和可持续能源需求的增长推动了光伏（PV）技术的研究。在各种方法中，基于硅的太阳能电池仍占主导地位，因为它们资源丰富、制造基础设施完善且效率相对较高[1]。然而，传统的p-n结硅太阳能电池正接近其理论效率极限，并且制造成本高，工艺要求复杂，包括高温（约800°C）的扩散过程[2]。为了解决这些问题，肖特基结太阳能电池等替代架构正在兴起。作为其中之一，Gr/Si肖特基结太阳能电池因其低温制造工艺和大规模制造潜力而受到广泛关注[3]。石墨烯因其高电导率、光学透明度和机械柔韧性而成为基于硅的肖特基结太阳能电池的有希望的顶接触材料。其半金属特性使其能够作为透明导电电极，有效提取载流子而不显著阻挡入射阳光[4]。单层石墨烯的光学吸收最小，保留了大部分太阳光谱供底层硅吸收器使用，而多层石墨烯可以在略微增加光学损耗的情况下提高电导率[5]。然而，在实现均匀层沉积、控制功函数以及管理与硅基底的界面特性方面仍存在挑战[6]。石墨烯厚度的变化直接影响其功函数和电子亲和力，进而调节肖特基势垒高度并影响载流子注入和复合动态。此外，多层石墨烯中的界面缺陷和层间屏蔽也会影响光学和电子性能[7]。

尽管具有潜力，但Gr/Si肖特基结太阳能电池的性能对多种材料和界面参数非常敏感[8]。石墨烯层厚度、界面质量、电子亲和力和功函数对确定光吸收、电荷分离和载流子传输特性起着关键作用。虽然先前的研究已经实验验证了Gr/Si肖特基器件的可行性，但对这些关键参数如何共同影响器件性能的系统理论研究仍然有限[9]。此外，对硅表面进行钝化可以显著减少载流子复合损失，而插入超薄界面层（如二硫化钼（MoS₂）或二氧化钛（TiO₂）可以改善电荷分离并提高肖特基势垒高度[10]。

本研究报道了采用顶窗结构对Gr/Si肖特基结太阳能电池的详细理论分析。通过将原子级材料分析与器件级仿真相结合，我们旨在阐明器件基本物理原理，并为提高Gr/Si太阳能电池效率提供指导。采用了一种双仿真方法，将Material Studio计算与TCAD器件仿真工具集成，以模拟整个器件的电学和光学行为。Material Studio仿真提供了态密度、界面电荷密度、波长依赖的折射率、消光系数和吸收系数等关键参数，然后将其纳入TCAD仿真中进行真实器件建模[11]。

通过这种结合建模框架，系统地研究了石墨烯层厚度、界面层特性和石墨烯电子亲和力（约功函数）这三个主要设计变量对Gr/Si肖特基结光伏性能的影响[12]。TCAD仿真进一步揭示了电荷传输机制、电场分布、载流子复合率以及光照下的电流-电压（I-V）特性[13][14]。所提出的顶窗Gr/Si设计不仅消除了对传统透明导电氧化物的需求，而且在精心设计石墨烯的光学和电学特性后，还增强了光吸收和载流子收集。总体而言，这些努力突出了提高效率的策略，从而充分发挥了Gr/Si肖特基结太阳能电池在下一代可扩展且成本效益高的光伏应用中的潜力[15]。

设计方案

提出的设计

如图1所示，在提出的设计中，使用500 μm厚的n型硅晶片作为基础半导体层。为了提高界面质量并控制肖特基势垒高度，在硅表面沉积了一层超薄（约5 nm）的TiO₂[16]。这层TiO₂既起到钝化作用，又起到隧道作用，减少了表面复合并增强了结处的内置电场。

在TiO₂层之上，再沉积几层石墨烯

方法论

为了准确模拟Gr/Si肖特基结太阳能电池的光学和电子行为，系统地评估了石墨烯、硅及其界面的内在材料特性，采用了DFT和TCAD相结合的方法。

器件仿真

所提出的Gr/Si肖特基结太阳能电池模型采用顶窗结构，其中石墨烯层位于硅吸收层之上。定义了适当的欧姆接触和肖特基接触，以促进载流子提取并模拟真实的电学行为。在TCAD仿真中，石墨烯被建模为半金属的超薄二维导电层，作为透明导电接触，而不是作为体块三维半导体

结果

为了研究关键设计参数对器件性能的影响，系统地改变了三个关键因素。首先调整了石墨烯层厚度，以评估其对光传输、吸收和串联电阻的影响，这些因素直接影响短路电流（Jsc）和填充因子（FF）。其次，引入了不同的石墨烯和硅之间的界面层，以研究它们对界面陷阱密度的影响，这些界面陷阱密度控制着电场

结论

本研究使用DFT计算和TCAD仿真系统地分析了石墨烯/硅（Gr/Si）肖特基结太阳能电池，量化了石墨烯厚度、界面应力、光学特性和石墨烯电子亲和力对器件性能的影响。石墨烯厚度显著影响光学透明度和电导率之间的平衡。三层石墨烯的最佳配置实现了约23 mA/cm²的短路电流密度和

CRediT作者贡献声明

Anita Gehlot：指导。 Purnendu Shekhar Pandey：形式分析。 MANOJ KUMAR：概念设计。 Manoj Kumar GVS：方法论。 Akash Kumar Pradhan：实验研究。 M. Sudhakara Reddy：资源提供。

利益冲突声明

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