氮是农业生产不可或缺的营养元素，是全球粮食安全的基础。每年，氮肥的生产占全球能源消耗的1.5-2.5%和约2%的二氧化碳（CO₂）排放。然而，大量氮资源（即18%-46%）在农业径流、污水和其他废物流中未被回收，导致了严重的资源损失和环境污染（例如，水体富营养化和健康危害）（Deng等人，2021年）。因此，高效的氮资源回收对于促进循环经济和减少环境污染至关重要（Cruz等人，2019年；Kuypers等人，2018年）。
值得注意的是，大多数富含氮的废物流具有高氨氮浓度和复杂的化学组成（Cai等人，2023年）。例如，液态消化物是厌氧消化的副产品，含有丰富的有机成分，氨氮含量在500至8000 mg/L之间，为农业应用提供了巨大机会（Sun等人，2024年）。然而，由于周边农田的有限可用性和长距离运输的高成本，液态消化物中的氮无法通过直接施用于农田来完全回收（Kulkarni等人，2025年；Sun等人，2024年）。因此，将液态消化物中的氨氮转化为可再生的铵盐是必要的，这可以减轻环境风险，并为氮肥生产提供可持续的替代方案（Farghali等人，2024年）。
目前，全球科学界和工程领域已经开发了许多氨回收技术来应对上述挑战（Farghali等人，2024年），主要包括硫酸铵沉淀、空气/热萃取、离子交换以及物理吸附（Beckinghausen等人，2020年；Xie等人，2016年）。从液态消化物中回收氨时，这些技术仍然面临高能耗和化学物质消耗的关键限制（Pinelli等人，2022年；Rongwong和Sairiam，2020年）。此外，生物氮回收策略（如将氨氮同化并浓缩到可收获的生物质中，如微藻、浮萍或高等植物，包括基于植物的/构建的湿地系统）由于操作条件温和且潜在的直接能源输入低而具有吸引力。然而，它们通常受到生长动力学缓慢、对光照/温度的依赖性以及季节性变化的影响，还需要高效的生物质收获和脱水，这可能会延长处理时间并限制整体氮回收效率（Thielemann等人，2024年）。为了平衡能耗和处理效率，膜技术已成为从废水中回收氮的有前景的替代方案（Yan等人，2023年）。膜技术由于膜材料的高选择性分离能力和膜过程的易于操作性，能够高效地浓缩和回收氨氮流。
在基于膜的技术中，热驱动膜蒸馏（MD）在低温（50-70°C）下运行，并可以利用废热或可再生能源，从而在能源可持续性方面具有优势（Lee等人，2025年；Sun等人，2025年）。因此，基于MD的氮回收技术因高选择性、操作效率和相对较低的能耗而受到广泛关注，比传统的工业氨生产方法更加环保，碳足迹显著降低。通常，MD过程使用疏水性微孔膜在高pH值下选择性地渗透氨（NH₃），随后在酸性吸收溶液中捕获氨，形成硫酸铵溶液（Abeyratne等人，2025年）。然而，这一过程有两个主要挑战。一方面，回收的铵产品主要是液态，这限制了其长距离运输和商业化的经济可行性，因为产品价值低。此外，MD的高水蒸气通量需要大量的潜热输入，导致每单位回收氨的特定能耗增加（Rizzioli等人，2023年；Rongwong和Sairiam，2020年）。这些限制促使人们探索更高效和更具成本效益的替代方法。
为了解决传统MD中产品浓度低的问题，膜结晶技术将MD与结晶过程结合，可以在精确控制结晶条件的情况下实现高价值的固体铵生产（Sparenberg等人，2021年）。然而，常用的膜结晶装置，如直接接触膜蒸馏（DCMD）配置和膜接触器过程，在氨氮回收应用中表现出显著的渗透液回流。铵盐溶液的高度吸湿性降低了渗透侧的部分蒸汽压，从而增加了跨膜传质的驱动力，使得难以达到饱和状态。尽管Schwiebert等人（2024年）的最新研究表明可以使用等温膜接触器进行硫酸铵结晶，但其水分传递和结晶机制尚不清楚。我们之前的实验发现表明，将渗透液温度提高至进料液温度以上可以抑制水分传递，保持跨膜温度梯度（>10°C）对于在DCMD配置中实现结晶至关重要（Zhang等人，2024年）。然而，冷进料侧和热渗透侧之间的直接热交换也会导致大量的热能损失（Alkhudhiri等人，2012年）。尽管空气间隙膜蒸馏（AGMD）和扫气膜蒸馏（SGMD）等替代配置可以部分减少热损失，但它们无法同时实现氨的回收和结晶。因此，同时实现高能源效率和有效的氨结晶仍然是现有技术的巨大挑战（Santoro等人，2022年）。
为了解决MD的高特定能耗和低浓度产品的限制，我们提出了一种空气间隙膜吸收（AGMA）配置用于氨氮回收。这种创新的AGMA结构在进料侧和渗透侧之间设有一个空气间隙室，由两层膜分隔（图1a）。与AGMD不同，AGMA通过在第二层疏水性膜上与酸性吸收剂接触来替代冷凝板，从而实现：（a）选择性的氨传递，（b）直接化学转化为硫酸铵，以及（c）最小化能耗。因此，AGMA在较低的潜热需求下实现了高浓度的NH₄SO₄。为了验证AGMA结构在减少热损失和抑制水分传递方面的能力，对氨氮分离过程中的质量和热传递特性进行了全面分析。随后，系统地研究了AGMA系统对氨氮结晶和回收性能的影响，特别强调了长期运行稳定性。该研究可能为开发经济高效、能源高效的氨氮回收技术提供理论和实践指导。
