全球变暖的主要驱动力是温室气体的积累,其中CO2占全球排放量的80%以上[1]。根据2015年《巴黎气候协定》的规定,从大气中捕获二氧化碳对于将全球温度上升控制在2°C以下至关重要。由于向清洁、非化石燃料技术的过渡需要时间,因此在此期间必须立即采取CO2减排措施[[1], [2], [3], [4]]。研究表明,要将全球温度恢复到工业化前的水平,CO2浓度应降至350 ppm以下,这意味着到本世纪末至少需要从大气中去除5500亿吨(550 GtCO2)[5,6]。虽然已经采取了一系列策略来捕获点源排放的CO2,但负排放技术(NETs),如直接空气捕获(DAC),对于处理分散的人为排放源(包括来自化石燃料发电厂、交通运输、野火、钢铁生产工业过程热能等)至关重要[[7], [8], [9]],这些排放源尤其难以减少[10]。此外,CO2在当前经济中还有许多用途,例如世界各地的矿泉水生产、动力系统和制冷热力循环,这些过程也是二氧化碳排放的额外来源[[11], [12], [13], [14]]。目前,一种新的超临界CO2(sCO2)动力循环正在为太阳能和核能发电开发中,预计其热效率将超过55%[[15], [16], [17]]。尽管发电厂开发商保证会采取严格措施防止泄漏,但这仍可能成为新的二氧化碳排放源。DAC的另一个应用是将大气中的CO2和水转化为液态航空燃料[[18], [19], [20]]。虽然这一应用是碳中性的,但它将取代航空领域的化石燃料。
DAC面临的主要挑战在于空气中CO2浓度较低,这需要采用化学吸附方法,并随后进行能耗较高的吸附剂再生过程。过去二十年来,研究致力于优化DAC技术,使其更加可持续和经济高效。与其他二氧化碳去除(CDR)策略(如植树造林(AR)或带有碳捕获和储存的生物能源(BECCS)相比,DAC所需的土地和水资源要少得多。例如,DAC每捕获一吨CO2仅需要0.2平方公里的土地(AR为862平方公里/吨CO2 [97]),以及25立方米的水(BECCS为600立方米/吨CO2 [98,99])。DAC的部署灵活性也是一个优势,因为它可以设置在任何地方,理想情况下靠近储存设施或可再生能源来源。尽管具有这些优势,DAC仍面临高能耗和高成本的难题。大规模应用有望将CO2捕获成本降至每吨200美元以下,但要实现美国能源部设定的每吨100美元的目标仍面临巨大挑战[[100], [101], [102]]。优化吸附剂参数对于提高CO2捕获效率至关重要。密度、导热性、表面积、孔隙体积和官能团等内在属性会影响吸附性能,而颗粒大小和粘度等因素则影响吸附剂在气固或气液接触器中的适用性[[103], [104], [105], [106], [107]]。内在属性解释了吸附行为,而性能参数则衡量了吸附剂的实际效果。
物理吸附依赖于弱物理相互作用,在常温和低压条件下选择性及吸附容量较低,因此不适合DAC应用。例如,活性炭、未经功能化的沸石和MOFs在高压或纯CO
2环境中表现良好,但在空气中效果较差,尤其是在潮湿条件下;尽管这些材料节能且易于再生,但其对湿度的敏感性和较低的吸附热限制了其在DAC中的可行性[108]。
尽管过去已有许多关于DAC洗涤器的优秀综述[[109], [110], [111], [112], [113]],但仍然缺乏简单而全面的系统分类方法。除了介绍DAC材料的最新研究和进展外,我们还将各种化学品分类为四个类别,如图1所示。此外,我们还将基础研究和最新出版物精心汇编成详细的表格(表1、表2、表3、表4),为该领域的发展提供了清晰的概览。本文主要关注CO2化学吸附,这类材料通常可分为两类:一类以胺基作为活性CO2结合位点,另一类则使用其他非胺基结合位点。