随着核能产业的快速发展，高效提取铀资源和控制核废液中的铀污染已成为全球研究的热点（Li等人，2024；Li等人，2025b；Xiong等人，2025）。与其他处理含放射性铀废液的技术（如化学沉淀（Xue等人，2024）、膜分离（Zhang等人，2025）和溶剂萃取（Gao等人，2024）相比，吸附方法具有操作简单、选择性强和原材料易获得等优点（Zuo等人，2024）。然而，传统的铀吸附剂（如离子交换树脂（Li和Chen，2024）、金属有机框架（Huang等人，2025）和活性炭（Wei等人，2024）尽管具有一定的吸附能力，但通常存在回收粉末材料困难、机械性能差和选择性不足等关键瓶颈。
水凝胶是一类具有三维网络结构的亲水性聚合物材料。它们的高含水量、良好的生物相容性和可调的物理化学性质使其在生物医学和环境修复等领域具有广泛的应用潜力（Ghosh等人，2018）。特别是，它们的多孔结构和丰富的表面官能团为高效吸附金属离子提供了理想的平台。此外，水凝胶网络的固有膨胀-收缩行为和机械稳定性为吸附后的完全回收和可回收性奠定了材料基础。在可回收水凝胶吸附剂领域，尽管其三维网络结构有利于铀酰离子（UO22+）的扩散和螯合，但常见的单网络水凝胶由于机械强度低和易因膨胀而破裂，严重限制了其在复杂实际环境中的应用（Huang等人，2022；Naficy等人，2013；Oyen，2014）。因此，开发具有高机械强度、优异选择性和可回收性的新型水凝胶基铀吸附剂具有重要的科学意义和工程价值。
近年来，研究人员通过DN结构设计和纳米复合材料增强等策略努力提高水凝胶的机械性能。例如，Lv等人通过加热、引发剂诱导聚合和随后的冷却制备了明胶/聚丙烯酰胺（PAM）DN水凝胶（Lv等人，2020）。然而，这些水凝胶在特定压缩应变下的压缩模量仍然不足，并且缺乏针对铀吸附的功能修饰。在各种水处理技术中，吸附方法因其操作简单、能耗低、设计灵活以及目标物质的分离和富集效率高而备受青睐（Das等人，2023）。特别是通过功能设计，吸附剂可以实现高容量和高度选择性地捕获特定离子（例如铀酰离子），为从复杂低水平放射性废水中回收铀提供了一种高效且潜在经济的方法。例如，氨基肟基团因其对铀酰离子（UO22+）的高选择性螯合能力而被广泛引入吸附剂中（Lei等人，2024；Li等人，2025a；Qin等人，2024）。然而，传统的化学接枝方法往往导致官能团分布不均，可能会损害水凝胶网络的结构完整性（Wang和Heilshorn，2015）。此外，大多数现有研究主要集中在提高铀的吸附能力上，而忽视了材料在含有竞争离子的实际环境中的选择性和循环稳定性（Sharifian和Wang，2024；Sun等人，2012；Youssif等人，2024）。这些缺点使得大多数报道的材料无法满足工业应用中对机械耐久性和成本效益的双重要求。
为了解决上述问题，本研究提出了一种通过γ射线辐照技术一步制备纳米橡胶增强的DN水凝胶（聚丙烯酰胺/聚丁二烯/聚丙烯腈，PAM/PB/PAN）的方法，同时实现了氨基肟的功能化。与传统的自由基聚合相比，γ射线辐照能够在低温下实现多种单体的共聚，避免了残留引发剂对网络结构的损伤（Dong等人，2022；Gao等人，2016；Ma等人，2020）。引入聚丁二烯（PB）纳米橡胶颗粒作为增强相，通过能量耗散机制提高材料的韧性（Gorbea等人，2024；Song等人，2025；Tomano等人，2024）；同时，由丙烯腈（AN）和丙烯酰胺（AM）形成的互穿DN结构协同提高了机械强度和膨胀稳定性（Cao等人，2019；Pandey等人，2022；Zhang等人，2023）。
本研究系统研究了单体比例对水凝胶结构和性能的影响，以优化合成过程。所得水凝胶在80%应变下经过30次循环压缩后仍保持超过90%的压缩应力，并表现出763.40 mg·g-1的高铀吸附能力。通过吸附行为、竞争离子效应、选择性实验和建模分析阐明了吸附机制。这项工作的主要意义在于首次将纳米橡胶增强策略与辐射诱导的双网络构建相结合，成功克服了传统水凝胶中协同优化机械性能和功能修饰的长期技术挑战。核心创新点在于：（1）提出了一种同时实现材料增强、网络互穿和精确官能团修饰的集成制备方法；（2）创造了一种结合了优异机械耐久性、高吸附能力和良好选择性的新型功能水凝胶。这项工作的潜在扩展价值在于建立了“机械增强-功能化”设计的范式，为开发下一代高性能吸附剂甚至其他适用于复杂和苛刻环境的智能凝胶材料提供了新的设计概念和技术途径。
