随着化学生产的持续扩张,水中的有机污染物正在迅速增加[1]。传统的水处理方法难以完全去除这些有机污染物[2]、[3]。基于过一硫酸盐(PMS)活化的类芬顿反应能够生成具有强氧化能力的活性氧物种(ROS),是高效去除水中难降解有机污染物的有前景的方法[4]、[5]、[6]。实现这一技术依赖于开发低成本、高效且可扩展的PMS催化剂材料。
基于过渡金属的催化剂已被广泛认为是PMS活化最有前途的候选材料之一[7]、[8]、[9]。在不同的过渡金属催化剂中,含钴的催化剂在生成SO4•-方面被证明是最有效的[10]、[11]。然而,其实际应用受到表面活性位点不足和固有电导率低的影响[12]、[13]。将PMS活化限制在纳米受限微环境中可以改善电子结构并减少质量传递距离[14]。例如,通过PMS活化构建的钴基中空微球能够促进高级氧化过程,从而实现充分的污染物矿化[15]。嵌入中空碳纳米纤维中的CoMn双金属纳米粒子被设计为具有多个活性位点的纳米受限反应器,有效提升了反应性能并促进了PMS活化[16]。将金属材料与多孔碳基质结合使用可以显著提高整体性能,特别是在氮掺杂碳材料的情况下。在金属和氮掺杂碳(NC)形成的异质结中,由于费米能级差异,会发生自发的电子转移,从而调节金属的电子结构[17]、[18]、[19]。然而,金属/NC异质结的整体性能仍不令人满意,PMS活化机制尚不清楚。此外,粉末状催化剂会对环境造成二次污染,并且催化剂难以回收[20]、[21]。因此,开发具有适当支撑材料的钴基催化剂至关重要。
在本研究中,制备了一种经过金属纳米粒子改性的多孔氮掺杂碳(NC)用于PMS活化和苯酚去除。具体而言,该催化剂采用碳毡(CF)作为支撑体,并通过热转化形成金属纳米粒子/NC催化剂层。这种材料通过构建金属纳米粒子/NC异质结来增强电子转移。同时,多孔NC结构有助于有机污染物的传输和积累。Co/NC/CF-3所达到的最高苯酚去除率为95.62%,其Kobs值是NC/CF的9.03倍。基于实验和理论证据,Co/NC碳毡催化剂的优异催化性能归因于Co/NC界面上的快速电子转移。此外,通过构建连续流动系统展示了Co/NC碳毡的实际应用潜力,突显了其在实际应用中的可行性。本研究提出了一种设计高效PMS活化方法的新策略,旨在去除有机污染物。