PMS Almeida | D Garcia | AMP Afonso | A Akhavan-Safar | RJC Carbas | EAS Marques | J Hrachova | H Leenders | LFM da Silva
波尔图大学工程学院，罗伯托·弗里亚斯博士街4200-465号，葡萄牙波尔图
摘要
在工程应用中，结构粘合剂在受限压缩条件下的流动行为决定了粘合线的形成和接头的性能。尽管这一点非常重要，但现有文献中关于体积流变学与界面效应（如表面能和表面粗糙度）的相对影响仍定义不明确。本研究开发并验证了一个三维数值模型，用于模拟瞬态粘合剂挤压流动，该模型使用OpenFOAM软件和体积流体方法来追踪粘合剂-空气界面的演变过程。粘合剂通过Carreau-Yasuda本构方程表示为剪切变稀流体，并根据流变测量结果进行了校准。通过在与万能试验机集成在一起的Hele-Shaw细胞中进行定制的挤压流动实验来验证模型，实验提供了力-厚度曲线和俯视视角下的流动动态。数值预测与实验数据在力响应和粘合剂形状演变方面表现出极好的一致性。参数研究进一步探讨了表面能、表面粗糙度和粘度配方的影响，并建立了物理机制效应的量化关系。结果表明，虽然表面能和粗糙度的影响较小，但粘合剂的流变学特性主导了流动阻力和扩散运动。我们的发现强调了准确流变学表征的重要性，为粘合剂流动模拟中的模型简化提供了理论依据，并建立了用于分析和优化聚合物-金属接头中粘合线形成的预测工具。
引言
尽管已经对固化粘合剂接头的机械性能和耐久性进行了大量研究（Banea和da Silva，2015；Crocombe，1997；Mandolfino等人，2024），但粘合过程中的早期阶段——特别是固化前的粘合剂流动——却相对较少受到关注。然而，这一初始阶段越来越被认为是最终接头质量和可靠性的关键（Kaufmann等人，2023）。一旦粘合剂被施加（通常以珠状、点状或涂抹的形式），就会在粘合剂接触时施加压缩力。这会导致未固化粘合剂发生受限变形，称为“挤压流动”，在此过程中材料会在收敛的表面之间横向扩散（Gibson等人，1998）。
挤压流动过程最早由Stefan在19世纪针对牛顿流体进行了分析描述（Stefan，1874），指的是粘性流体在两个平行板之间受到限制时的变形和扩散现象。这一现象在许多制造和材料加工操作中都非常重要，包括粘合剂粘合、注塑成型和聚合物加工（Gibson等人，1998）。在理想化条件下（假设轴对称流动、等温行为以及边界无滑移），Stefan方程提供了减少板间间隙所需的正常力的封闭形式表达式。
随着时间的推移，经典的挤压流动框架已被扩展以考虑更复杂和现实的条件，包括非牛顿流变学、壁面滑移、有限体积效应和表面张力（Engmann等人，2005）。对于剪切变稀流体（如粘合剂），已经开发了基于幂律公式的广义分析模型来描述剪切应力与剪切速率之间的非线性关系（Scott，1931）。然而，这些公式仍然依赖于一些简化假设，例如轴对称性和理想化的边界条件，这些假设往往不能反映工业粘合剂的应用情况。实验研究表明，挤压流动行为对粘合剂的流变特性非常敏感，从而影响最终扩散直径、流动前沿形状和压缩下的润湿均匀性等关键方面（Kaufmann等人，2023）。此外，现代粘合剂通常表现出复杂的特性，包括粘弹性、触变性和屈服应力，这些特性无法通过经典分析方法充分描述。因此，数值模拟已成为分析实际场景中挤压流动的重要工具，能够考虑材料的非线性、界面物理以及接头过程中出现的几何变化。
实验研究在表征受限流体流动方面一直起着核心作用，尤其是在模仿工业或自然过程的几何形状下。一个著名的例子是Hele-Shaw细胞，它一直被用来研究薄间隙域中的流体位移、界面不稳定性和指形现象。Saffman和Taylor的开创性工作（Saffman和Taylor，1958）展示了在Hele-Shaw细胞中，低粘度流体渗透高粘度流体时会导致特征性的界面不稳定性，这种不稳定性现在被广泛称为Saffman-Taylor不稳定性。这些研究为受限条件下的粘性流动行为提供了基本见解，并被广泛应用于研究各种牛顿和非牛顿流体。
最近，Hele-Shaw细胞被改进用于研究类似粘合剂的材料，目的是在准二维、光学可访问的环境中观察挤压流动动态。Kaufmann等人（Kaufmann等人，2023）开发了一种改进的实验装置，用于在Hele-Shaw几何结构中研究模型粘合剂的扩散行为，同时结合了流动前沿的视觉追踪和力-位移测量。
挤压流动的数值模拟逐渐发展到能够捕捉更复杂的流体行为和特定应用的需求。早期的研究集中在广义牛顿流体上，Coblas等人（Coblas等人，2013）使用有限元方法研究了平行板之间的恒速挤压流动。他们的研究表明，间隙轮廓和压缩速率的变化显著影响压力分布和流动对称性。Florides等人（Florides等人，2023）将这一研究扩展到时间依赖的流变学，开发了用于触变半固体浆料的挤压流动的数值模型，并将瞬态粘度演变纳入CFD框架中，并通过实验数据验证了预测结果。还探索了粘弹性效应：Ingelsten等人（Ingelsten等人，2022）实现了基于PTT和FENE-P的本构模型来模拟粘弹性流体的挤压流动，展示了弹性应力积累和松弛在塑造流动行为中的重要性。在更应用化的背景下，Ricca等人（Ricca等人，2024）将挤压流动模拟整合到一个涉及预紧螺栓的混合接头模型中，预测了最终的粘合层厚度，并展示了流动建模如何支持结构设计。与粘合剂应用最相关的是Mueller等人（Mueller等人，2018）提出了一个针对高粘度流体的数值高效轴对称模型。他们的工作结合了润滑理论和实验拟合的流变输入，提供了一个快速而准确的模拟粘合剂挤压流动的工具。
尽管最近取得了进展，但大多数现有的粘合剂挤压流动数值模型在考虑基材特定效应（尤其是表面能和表面粗糙度）方面仍然有限。许多方法依赖于理想化的边界条件，忽略了粘合剂-基材界面处发生的相互作用。此外，虽然已经单独研究了流变学或表面能的个别效应，但在理解高压挤压阶段高粘度非牛顿动力学与界面现象之间的非线性耦合方面仍存在根本性差距。目前尚不清楚流动阻力的主要驱动因素是体积流变学转变（例如剪切变稀）还是基材界面处的微观边界条件。这种对敏感性的缺乏迫使工业过程模拟过度复杂化，导致计算效率低下，而无法保证预测准确性的提升。
为了解决这一差距，本研究开发了一个三维计算流体动力学（CFD）模型，能够准确预测实际接头条件下的粘合剂挤压流动。与简化的分析或准二维公式不同，所提出的模型在压缩过程中解决了完整的三维流动域。一个关键特点是通过接触角边界条件纳入了表面条件效应，代表了粘合剂在不同基材上的润湿行为。此外，该模型首次尝试通过将地形特征直接嵌入计算网格来考虑基材粗糙度。模型的预测结果使用定制设计的Hele-Shaw细胞获得的实验结果进行了验证，从而能够在受控条件下直接比较粘合剂扩散演变和力-厚度响应。
为了支持和验证数值模拟，使用了定制设计的Hele-Shaw细胞进行了实验测试。这些测试专注于两个平坦基材之间的粘合剂挤压流动，并且可以从上方进行光学观察。
在20°C下，对环氧粘合剂的稳态粘度进行了广泛的剪切速率测试。如图5所示，粘合剂表现出明显的剪切变稀行为，随着剪切速率从10^-2 s^-1增加到10^2 s^-1，粘度降低了超过一个数量级。这种非牛顿行为是填充型环氧粘合剂的典型特征，在文献中也有广泛报道（Petrie，2020）。
为了定量描述这种行为，使用了Carreau-Yasuda模型...
本研究提出了一个基于VOF方法的数值模型，用于模拟Hele-Shaw配置中的粘合剂挤压流动。该模型通过实验数据进行了验证，在力-厚度演变、粘合剂扩散和压缩过程中的粘合剂形状方面表现出非常好的一致性。结果证实了模型准确捕捉挤压流动过程主要特征的能力。
关于接触角的参数研究表明，增加接触角...
PMS Almeida： 撰写——原始草稿、软件、研究。
D Garcia： 撰写——原始草稿、软件、方法论。
AMP Afonso： 撰写——审阅与编辑、监督、方法论。
A Akhavan-Safar： 撰写——审阅与编辑、监督、方法论。
RJC Carbas： 撰写——审阅与编辑、资源、方法论。
EAS Marques： 撰写——审阅与编辑、监督、方法论。
J Hrachova： 撰写——审阅与编辑、方法论、资金获取。
H Leenders： 资源...
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