在全球“双碳”目标的推动下，新能源汽车（NEV）行业经历了快速而持续的增长。锂离子电池（LIBs）因其轻量化设计、紧凑体积、高能量密度和低自放电率而成为该领域的主要动力来源[2]。新能源汽车市场正在呈指数级扩张，预计到2030年年产量将达到1.36亿辆[3]。鉴于新能源汽车的典型使用寿命为5至8年[4]，电动汽车的普及预计将导致未来大量废旧锂离子电池的产生。仅在中国，到2025年需要回收的废旧电池容量预计将达到137.4吉瓦时（GWh）。同时，全球锂离子电池回收市场预计到2030年将达到237.2亿美元[5][6]。作为锂、镍和钴等战略金属的主要载体，锂离子电池代表了关键的战略资源。然而，锂矿资源在全球分布极不均衡：大约70%的锂矿位于阿根廷、玻利维亚和智利，而澳大利亚和智利合计占全球锂产量的71%[7]。这种地理分布不平衡对供应链安全和成本稳定性构成了重大风险。值得注意的是，废旧锂离子电池中的贵重金属含量通常高于传统矿石。因此，回收不仅解决了电子废物管理日益严峻的问题，还建立了关键金属的可持续二次供应链。此外，提取1吨锂需要处理250吨含锂矿物或750吨盐水，而从大约28吨废旧锂离子电池中可以回收等量的锂（其中锂含量约为2-7%[8]）。这凸显了通过电池回收进行城市采矿在经济效益和资源利用方面的优势。因此，从废旧锂离子电池中回收锂已成为锂资源循环利用的重要组成部分，并被广泛认为是减少对初级原材料依赖、增强供应链韧性和稳定市场动态的最有效策略之一[9][10]。
目前，从废旧锂离子电池中提取锂主要依赖于对废旧正极材料的冶金处理，可分为火法冶金和湿法冶金。虽然传统的湿法冶金浸出具有较高的提取效率，但过程复杂多步骤；相比之下，火法冶金操作较为简单，但锂的回收效率相对较低[11]。此外，由于镍、钴和锰的物理化学性质高度相似，从NCM（锂镍钴锰氧化物）正极材料的浸出液中高效分离高纯度单一金属仍是一个重大技术挑战[12]。在这种情况下，回收过程前端的选择性锂提取成为解决这些限制的关键策略。所得到的脱锂材料可以直接用于前体合成、高价值材料制备或进一步分离纯化，从而显著缩短整个回收周期。2024年，中国工业和信息化部发布了《新能源汽车废旧动力蓄电池综合利用行业标准》，要求回收企业采用湿法冶金、火法冶金或材料再生等工业规模技术。对于电极材料的回收，该标准规定锂的最低回收率为90%，镍、钴和锰的回收率不低于98%。受高锂回收效率需求的驱动，国内企业越来越多地采用前端锂提取工艺，如还原焙烧结合碳酸盐水浸出和硫酸盐焙烧后水浸出，以替代传统的末端锂回收方法。与直接再生方法相比[13]，这些前端相转化工艺不仅处理路线更短、效率更高，而且回收的锂离子电池材料具有更好的电化学性能[14][15][16]，同时成本效益也更高[17][18]，减少了对强酸、碱和其他化学试剂的依赖[17][18]，从而降低了碳足迹并减轻了原材料供应的压力。这些优势使得前端锂提取成为未来废旧锂离子电池正极材料回收的有前景途径。
从通过相变选择性提取锂的角度出发，本研究整合了锂的行为机制和反应环境，重点关注两种核心方法：液相锂提取和固相锂提取。系统总结了现有的提取方法，并评估了它们在锂选择性、环境可持续性和工业可扩展性方面的差异。从全组分回收的角度出发，本文详细阐述了两种脱锂材料的回收途径——闭环回收（涉及正极材料的再生）和非闭环回收（旨在生产高附加值产品）。研究进一步提出了智能和绿色回收技术的发展方向，旨在为学术研究和工业应用提供理论支持和实践指导。这一框架旨在促进锂离子电池中关键元素的高效回收和高价值利用，弥补可持续电池材料回收领域的现有空白，并推动建立包括“资源回收——高价值利用——工业闭环”的绿色循环系统。图1展示了废旧锂离子电池的固相/液相锂提取技术和回收途径的示意图。
