随着全球工业化的迅速发展，由于化石燃料的持续消耗，全球能源危机和环境退化问题日益严重。在这种背景下，开发环境友好且可持续的能源来源成为研究的重点[1]。尽管太阳能因其可再生性、环保性和全球可用性而成为理想的替代能源，但其实际应用受到能量密度低、分布间歇性和储存挑战等固有限制的显著阻碍。相比之下，氢能源以其显著的能量密度、可储存性、可运输性和零碳排放而具有巨大的潜力[2]。自1972年Fujishima和Honda发现TiO2的光催化性质以来，已经开发出了许多高效的半导体光催化剂。其中，二维（2D）材料光催化剂由于其极高的载流子迁移率、优异的比表面积和可调的电子能带结构而成为研究的热点[[3], [4], [5], [6], [7]]。然而，单一组分的光催化剂通常面临可见光吸收范围窄、电荷分离效率低和电子-空穴复合快等问题，导致催化效率低于实际应用的要求[8,9]。
通过将两种不同的二维材料以垂直方向排列来形成二维范德华（vdW）异质结，可以解决这些限制。由于界面处的范德华键合较弱，所得异质结在很大程度上保留了各个单层的电子特性。此外，不同材料之间的层间相互作用和电荷转移可以为异质结赋予新的物理性质。近年来，受自然光合作用的启发，直接Z型光催化剂作为一种高效的光催化系统出现，为光催化水分解提供了创新有效的途径[[10], [11], [12], [13], [14], [15], [16], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24], [25], [26]]。例如TiO2/C3N4 [27]和BiOBr/ZnIn2S4 [28]等实验制备的直接Z型光催化剂有效地分离了光诱导的电子-空穴对，并实现了显著的氢气生成活性。理论上提出的vdW异质结，如GeC/PtSe2 [29]和GaAs/GeTe [30]，也被预测具有显著改善的可见光吸收能力和出色的光催化效率。因此，开发新型直接Z型光催化剂成为实现高效太阳能驱动水分解的关键方向。
高效的光催化异质结在很大程度上依赖于组成单层材料的合理选择。III族氮化物单层表现出优异的光电和催化性能，为光催化产氢提供了巨大潜力[[31], [32], [33]]。其中，InN是一种直接带隙半导体，以其窄带隙和高电子迁移率而闻名。尽管具有这些优势，但由于其带边位置不适合整体水分解反应的要求，InN无法驱动氧进化反应（OER）[34,35]。近年来，通过机械剥离成功合成的二维层状半导体InSe引起了广泛关注[36]。作为间接带隙半导体，2D InSe具有可调的带隙、高机械稳定性和优异的载流子迁移率，显示出其在光催化水分解应用中的可行性[37,38]。最近的研究表明，InN和InSe单层都是构建高效Z型光催化剂的有前途的二维材料[34,35,39,40]。
基于InN和InSe单层的优异性能，进行了第一性原理研究，以系统评估InN/InSe vdW异质结的光催化性能。InN/InSe异质结表现出优异的热力学稳定性，这主要归因于其组成单层之间的强晶格兼容性。在InN/InSe异质结中观察到II型带对齐和0.87 eV的窄带隙。这种电子结构产生了内建界面电场和相关的带弯曲，协同作用将光生载流子分离并引导至不同的能量水平。基于吉布斯自由能计算，确认InN/InSe异质结表面的整体光催化水分解反应在热力学上是自发的。此外，光学吸收分析显示，在紫外到可见光谱范围内吸收显著增强。理论估计的太阳能到氢气的转化效率达到了12.77%。这些结果使InN/InSe异质结成为高性能整体水分解应用的可行候选材料。
