作为第三大强效温室气体,氧化亚氮(N2O)的百年全球变暖潜能是二氧化碳(CO2)的273倍,其大气寿命为114年,对全球气候变化构成严重威胁(Prather等人,2015年;Weber等人,2024年)。人类活动,如农业施肥(Zhou等人,2019年)和废水排放(Mora等人,2022年),向地下水系统引入了大量活性氮,为N2O的生成提供了物质基础。地下水系统的独特水文地球化学环境为N2O的产生创造了有利条件,使其能够持续积累并达到饱和状态(Jahangir等人,2013年)。过饱和的N2O通过井抽水和自然排放到地表水中,成为N2O的重要排放源(Qian等人,2025年;Sadat-Noori等人,2016年)。关键的是,地下水与河流、湖泊或湿地不同,它具有较长的水力停留时间、缺乏光照,并且在广泛的地下流动路径中形成了相对稳定的氧化还原梯度(Liu等人,2024年;Saccò等人,2024年)。这些条件促进了独特的微生物过程和N2O积累动态,使其成为一个独特且持久的生物地球化学反应器。
地下水系统通过补给、流动和排放等水文过程调节氮物种和氧化还原状态的动态变化(Gan等人,2018年;Liang等人,2020年)。其中,地下水流动方向是塑造一系列过程的核心驱动力,沿流动路径建立了连续的氧化还原梯度:在补给区,相对充足的溶解氧(DO)形成了以硝化作用为主的微好氧环境(Han等人,2023年;Su等人,2020年);在排放区,厌氧和还原条件有利于反硝化作用和异化硝酸盐还原为铵(DNRA)(Jorgensen等人,2009年;Smith等人,2017年;Tesoriero等人,2000年)。这种由流动场主导的环境差异决定了氮转化的空间模式。地下水流动方向还影响功能微生物群落的结构演替(Wang等人,2024a)。我们最近的研究表明,地下水流动引起的活性氧(ROS)波动会影响功能微生物(如氨氧化古菌(AOA)和氨氧化细菌(AOB)的演替(Wang等人,2023a)。因此,地下水流动方向通过调节关键环境因素(包括氧化还原电位、底物可用性(例如铵(NH4+)和硝酸盐(NO3−)以及水力停留时间)来控制氮循环的空间结构(Chen等人,2023年;Li等人,2021a)。这些因素共同决定了流动路径上硝化或反硝化作用的主导地位及其相关的N2O产量。
地下水流动建立的氧化还原梯度控制着驱动更广泛氮循环的微生物活性,其中包括氮固定、硝化、反硝化和厌氧铵氧化(anammox)等关键过程。其中,硝化(特别是氨氧化)和反硝化是N2O的主要生物来源(Kuypers等人,2018年)。因此,量化它们各自的贡献对于理解地下水流动如何调节N2O的产生至关重要。然而,系统地了解地下水流动方向如何调节不同N2O产生途径之间的转换以及相关微生物群落的响应仍不甚清楚。一个主要障碍在于难以定量划分这些共存途径的贡献(Li等人,2024年;Stuchiner和von Fischer,2022年)。最近的方法学进展为直接追踪和量化特定微生物过程提供了新的方法。例如,15N富集同位素追踪可以直接追踪氮从特定前体(如NH4+或NO3−)到N2O的流动过程,从而计算出特定途径的贡献(He等人,2026年;Wan等人,2023年)。包括选择性微生物抑制剂、功能基因的定量聚合酶链反应(qPCR)和宏基因组分析在内的综合方法,提供了一个强大的框架,将水文区域与量化的N2O产生机制及其微生物作用者联系起来(Huang等人,2023年;Masta等人,2024年;Wang等人,2024b)。
因此,本研究聚焦于中国江汉平原的含水层系统。该地区由于其密集的农业氮负荷、由活跃的补给和排放过程驱动的动态氧化还原波动以及明确的地下水流动路径,是一个理想的自然实验室(Du等人,2017年;Zhang等人,2023年)。通过结合先进的方法,特别是15N同位素追踪、抑制剂测定、宏基因组学和qPCR,以及现场和实验室研究,本研究旨在:(i)揭示N2O产生的功能途径,探讨不同途径的贡献及其受地下水流动驱动的空间差异模式;(ii)描述受地下水流动影响的N2O产生功能微生物群落的演变(包括定量和多样性分析)。这项工作通过系统地将地下水流动方向与N2O产生途径的定量划分及其相关功能微生物群落联系起来,提供了新的见解,并强调了地下水系统在区域和全球N2O预算中的重要性。