该研究以阿拉伯半岛Oman蛇绿岩带钻探岩芯为样本,系统探讨了海洋地壳-地幔过渡带蛇纹石化过程中铁氧化态演变与氢气(H₂)生成量的时空分布规律。研究团队通过 bulk-rock化学分析、热重分析、磁性分析及Fe K-edge XANES光谱成像技术,结合钻探剖面数据,揭示了不同岩性(橄榄岩、角闪岩、纯橄榄岩、 harzburgite)和矿物纹理(网格状蛇纹石、磁铁矿网状脉)对H₂产量的控制作用。
研究发现,蛇纹石化过程存在明显的多阶段演化特征。早期阶段(网格状纹理发育期)以橄榄石为反应主体,通过Fe²⁺氧化生成Fe³⁺富集的磁铁矿和绿泥石,单阶段H₂产量达24-393 mmol/kg岩石。这种产率在不同岩性间表现出显著差异:纯橄榄岩(dunite)因富含Fe²⁺橄榄石产生较高H₂量(143-393 mmol/kg),而含长石角闪岩(wehrlite)因长石提供的硅酸盐缓冲作用,H₂产量下降至81-366 mmol/kg。地幔过渡带岩石(纯橄榄岩和 harzburgite)的Fe³⁺/ΣFe比值稳定在0.08-0.12区间,与地壳岩石存在明显差异。
空间分布上,钻探剖面显示H₂生成量随深度呈现梯度变化。地壳过渡带(约20-30 km深度)网格状蛇纹石化主导阶段产生主要H₂(24-393 mmol/kg),地幔过渡带(40-60 km深度)磁铁矿网状脉形成阶段贡献额外280 mmol/kg H₂。值得注意的是,橄榄岩与角闪岩在相同纹理发育阶段(网格状)的H₂产量相近,但后期硅酸盐活动(长石蚀变)显著抑制了纯橄榄岩的磁铁矿形成,导致后期H₂生成量下降达90%。
Fe氧化态的微观分异通过二维XANES成像技术得以揭示:网格状蛇纹石化岩石中Fe³⁺/ΣFe比值稳定在0.05-0.08区间,磁铁矿网状脉与残留网格纹理共存区域比值可达0.15-0.18。这种空间异质性暗示着蛇纹石化反应的动态平衡过程——当流体中硅酸盐浓度(W/R比)因断裂作用升高时,Fe³⁺通过Fe²⁺→Fe³⁺氧化反应被固定在磁铁矿中,同时绿泥石和纤蛇纹石等Fe²⁺富集矿物形成。磁铁矿网状脉的发育标志着反应进入开放系统阶段,此时H₂生成速率因硅酸盐缓冲效应显著降低。
研究创新性地建立了"纹理-氧化态-产氢量"三维关联模型:网格状纹理(反映封闭系统)对应Fe²⁺向Fe³⁺的快速氧化,产生高H₂量;而网状磁铁矿脉(开放系统特征)的形成虽增加Fe³⁺含量,但伴随硅酸盐活性的提升和流体运移路径的封闭,导致H₂生成量下降。这种动态关系在橄榄岩(CM1A-47Z-62)和纯橄榄岩(CM2B-51Z2-72)的对比研究中尤为显著。
地质意义方面,研究证实海洋地壳-地幔过渡带存在分层产H₂系统:地壳浅部(20 km内)以快速封闭系统(网格纹理)产H₂为主,地幔过渡带(30-50 km)则发育开放系统(磁铁矿脉)导致的次生H₂生成。这种分层特征可能解释了深海热液区氢气浓度梯度差异,并为地幔圈微生物生态系统研究提供了新视角。
数据支撑方面,研究整合了 bulk-rock化学分析(Fe³⁺/ΣFe 0.05-0.18)、磁性参数(纳耳逊磁化率0.8-2.5×10⁻⁵ m³/kg)及二维XANES成像(分辨率5 μm),构建了多尺度(米级到毫米级)Fe氧化态分布图谱。热重分析显示有机质分解产生的H₂占总产量的5-12%,但矿物反应贡献占比超过80%。
该成果对理解地球深部H₂生成机制具有重要价值。研究揭示蛇纹石化H₂产率受控于三个关键参数:1)岩石原始Fe²⁺含量(纯橄榄岩>橄榄岩>角闪岩);2)流体硅酸盐浓度(W/R比>0.2时抑制H₂生成);3)岩石断裂程度(断裂面积占比>15%促进H₂释放)。这些发现为评价地球深部H₂资源潜力提供了定量模型,同时也为外星天体(如火星、谷神星)蛇纹石化岩石的H₂资源评估提供了地球科学参照系。
研究局限在于未完全区分矿物包裹体与流体相的贡献,且XANES成像分辨率(5 μm)可能低估纳米级氧化还原异质性。未来研究可结合同步辐射显微XANES(分辨率<1 nm)和原位电化学测试,深入探讨Fe²⁺氧化动力学过程。此外,建议开展多孔介质岩石的渗流实验,量化不同尺度裂缝对H₂逸出的影响。
该成果已通过 figshare平台(DOI:10.6084/m9.figshare.c.8235055)共享原始数据,为后续地球物理模拟和微生物代谢研究提供了基础数据支撑。研究团队特别指出,在2024年最新钻探中发现的磁铁矿-辉石共生带,可能代表深部地幔存在新的H₂生成窗口,这已引起国际地学界的关注。