自旋调控的Fe-Cu双原子催化化学显著降低了催化剂消耗量，同时保持了高效的非芬顿类催化活性

催化剂设计通过调控Fe-Cu自旋态实现高效过氧钼酸根活化，在5分钟内完成苯二酚完全降解且催化剂用量仅需10%-20%，DFT和电化学分析证实电子耦合增强与吸附能降低，生命周期评估显示环境优势。

摘要

单原子催化剂的高成本和有限的金属负载量限制了它们在类似芬顿反应（Fenton-like reaction）中的广泛应用，这种反应用于水处理。在这项研究中，我们开发了一种基于氮掺杂碳（Fe-Cu-CN）的Fe-Cu双原子催化剂，该催化剂在保持高过氧单硫酸盐（PMS）活化效率的同时，实现了催化剂用量的最小化。通过调整Fe-Cu的不对称配位结构，并诱导Fe从低自旋状态转变为高自旋状态，增强了Fe 3d-O 2p电子耦合，从而显著提高了催化剂的活性。Fe-Cu-CN/PMS体系实现了高效的电子转移路径，用于污染物降解，能够在5分钟内实现双酚A的快速去除（100%；k_obs = 1.61 min⁻¹），且仅需文献中通常报道的催化剂用量的10%–20%。密度泛函理论计算和电化学分析表明，异核配位改变了活性中心的自旋状态，缩小了Fe 3d轨道的d带中心与费米能级之间的能隙，从而增强了反应界面处的电子相互作用，从热力学上降低了PMS吸附的自由能障碍。此外，生命周期分析显示了该催化剂具有优异的环境性能。本研究提供了一种通过自旋状态工程来提高单位催化活性的通用策略，为基于PMS的水处理提供了实际应用潜力。

图形摘要

通过一种自旋调控的Fe-Cu双原子催化剂实现了催化剂用量的最小化。Cu的引入不对称地调节了Fe位点的电子自旋状态，显著提升了过氧单硫酸盐的活化效果。这种双金属协同作用仅需可比催化剂用量10%–20%，即可实现双酚A的完全去除，为高性能水处理提供了一种可靠且经济有效的策略。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结论的相关数据可向通讯作者索取。