良好的生态环境是人类健康生存和发展的基础。[1],[2] 电催化水分解提供了一种快速、清洁且可持续的H2生成方法。这种方法可以显著减少对传统化石燃料的依赖，从而有助于环境保护。[3] 贵金属催化剂作为氢演化反应（HER）电催化剂，以其极低的过电位和出色的长期耐久性而广泛应用于工业领域。[4] 然而，它们的稀缺性和高昂成本使得电催化水分解过程成本高昂。因此，探索使用更经济的非贵金属材料的低成本高效替代方案至关重要。将不同材料集成到异质结构中是现代材料研究的重点，这使得半导体材料能够在催化、能量存储和传感等领域得到应用。[5],[6],[7],[8],[9] 界面工程是一种有效的策略，可以增强催化性能并改变电催化剂的物理和化学性质，包括表面润湿性和反应物在电催化反应中的可及性。[10] 一种广泛采用的技术是创建异质界面，通过不同的能带结构、 majority carrier 浓度和费米能级差异来产生化学成分和电荷分布的变化，从而产生显著的协同效应。然而，设计出低成本、高稳定性和便捷性的非贵金属基电催化剂（异质结构材料）仍然是一个重大挑战。
像MoS2这样的二维半导体因其丰富的储量、高化学稳定性和出色的电催化性能而受到广泛关注。[11],[12] 然而，天然的MoS2主要是2H半导体相，其电催化活性有限，因为活性位点通常仅存在于边缘。此外，2H-MoS2的导电性较低，会降低催化速率。另外，由于MoS2的不规则团聚和聚集，天然半导体材料无法满足实际应用要求。[13] 有趣的是，MoS2具有多晶型性，因为S原子和Mo原子在其晶体结构中的排列方式多种多样。[14] 这一特性赋予了MoS2可适应的结构和电子性质。1T相MoS2具有金属特性，其电子导电性约为2H-MoS2的105倍。[15] 但由于其热不稳定性以及在自然环境中的不稳定性，直接合成1T-MoS2非常困难，这极大地限制了其应用范围。因此，需要一种有效的方法来提高1T-MoS2的稳定性。一种有前景的解决方案是采用异质界面工程来稳定亚稳态相并定制电子结构。具体来说，界面电荷的重新分布和强界面耦合可以降低1T相形成的能量障碍，抑制向2H相的逆转变，同时提供快速的电子传输通道并增加催化位点的利用率。因此，合理构建一个坚固的宿主/客体界面有望实现高1T含量和改进的碱性HER动力学，这代表了超越传统单组分MoS2改性的关键进展。构建耦合界面是调节电子转移、暴露更多活性位点并诱导高比例稳定1T相形成的有效方法，从而改善MoS2的性能。[16],[17]
金属有机框架（MOFs）是一种理想的构建高效电催化剂的平台，它们由金属和有机连接剂组装而成，具有可调节的孔结构、均匀分布的金属节点和多种配位环境。[18],[19] 在所有类型的MOF材料中，沸石咪唑框架（ZIFs）因其规则的多面体结构、均匀性和小尺寸等优异性能而受到广泛关注，同时保留了MOF材料的优点。[20],[21],[22] 此外，它还可以作为加载其他材料的模板。因此，将MoS2与ZIF-67结合使用可以增加活性中心的数量并提高导电性，进一步增强电催化活性。
因此，在本研究中，我们提出了一种简便的方法来合成ZIF-67@xMoS2异质结构作为高效的碱性氢演化电催化剂。ZIF-67@xMoS2的优异性能归因于以下几个方面：（i）异质界面可以诱导电子的重新分布；（ii）多组分结构ZIF-67@xMoS2的形态增加了比表面积，丰富的活性位点可以加速反应速率；（iii）大规模制备稳定的1T-MoS2提高了导电性。因此，与其他样品相比，ZIF-67@0.3MoS2在碱性溶液中表现出69 mV的较低过电位。实验结果和密度泛函理论（DFT）计算表明，丰富的ZIF-67@0.3MoS2异质界面显著降低了催化反应的能量障碍，并增强了反应中间体的吸附强度，从而在电化学水分解中表现出优异的性能。这项研究报道了一种制备非贵金属催化剂的新方法，将有助于TMS材料在能源开发中的应用。
