Fe-S相互作用和地质背景决定了红树林沉积物中磷的生物可利用性

时间:2026年3月29日
来源:Marine Pollution Bulletin

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红树林沉积物中Fe-S-P耦合机制受地质背景调控,火山风化区以有机磷为主,第四纪海岸区铁结合磷占优,微生物铁还原驱动磷释放差异,为精准调控磷风险提供依据。

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洪翔|邓亚敏|徐玉晓|张新欣|张驰|郭标辉|徐泽龙|王彦鑫
中国地质大学环境科学学院地下水质量与健康教育部重点实验室,武汉,430078,中国

摘要

红树林沉积物在沿海生态系统中既是关键的磷(P)汇也是潜在的磷源,其磷释放风险主要由生物可利用磷(BAP)决定,包括交换性磷、铁结合磷(Fe-P)和有机磷(OP)。虽然铁-硫(Fe-S)循环严格调控着磷的形态,但地质背景如何影响异质红树林中的Fe-S-P耦合机制仍不清楚。我们结合了铁-硫-磷分馏、水溶性有机物(WSOM)荧光光谱和宏基因组学方法,对比了东寨港的火山风化沉积物(V)和第四纪海岸沉积物(Q)。主要发现如下:浅层火山风化沉积物中的总磷含量(8.89–30.90 μmol/g)高于第四纪海岸沉积物(6.95–17.09 μmol/g)。在火山风化沉积物中,有机磷占生物可利用磷的48.87%,这与有机磷矿化基因(如appA)相关;而在第四纪海岸沉积物中,铁结合磷占生物可利用磷的57.31%,并受到非晶态铁氧化物的稳定作用。在深层火山风化沉积物中,铁结合磷与酸挥发性硫化物(AVS;R2 = 0.57)和铁/硫还原基因(如fsromcF)呈正相关,表明磷的迁移和释放与铁-硫耦合有关。在深层第四纪海岸沉积物中,铁结合磷仍由Feox1稳定,而磷的迁移则依赖于微生物的铁还原作用,铁还原基因(如mtrA)显著富集。研究确定了两种不同的磷释放途径:在火山风化带沉积物中,磷的释放从有机磷主导转变为铁-硫耦合调控;而在第四纪海岸带沉积物中,磷的迁移依赖于微生物的铁还原作用。这些发现阐明了地质因素对红树林沉积物中铁-硫-磷相互作用的影响,为特定地点的磷风险评估和红树林生态系统恢复及海岸富营养化控制提供了科学依据。

引言

作为沿海生态系统的重要组成部分,红树林湿地在调节全球养分(尤其是磷(P)的生物地球化学循环中起着关键作用(Howard等人,2017;Joseph等人,2011;Moushmi等人,2022;Qiu等人,2024)。这些生态系统中的沉积物既通过吸附和沉淀作用作为磷的“汇”,也可能将生物可利用磷释放到上层水中,从而成为磷的“源”。这些过程直接影响近岸富营养化、初级生产力和生态平衡(Gu等人,2016;Liu等人,2024;Liu, Zhang, Zhou, Wu和Wang,2025;Xiao等人,2023)。在人类活动加剧(如水产养殖扩张、海岸开发)和气候变化的背景下,阐明红树林沉积物中磷迁移的机制已成为海岸环境保护和可持续管理的研究重点(Dai等人,2025;Qian等人,2023;Reddy等人,2021)。红树林沉积物中磷的迁移和转化受到物理、化学和生物过程的复杂相互作用的影响。其中,铁-硫生物地球化学循环的耦合被认为是关键调控因素。
铁(Fe)和硫(S)循环的耦合被广泛认为是厌氧海岸沉积物中磷迁移的核心驱动因素(Kraal等人,2013;Pan等人,2021)。在氧化或亚氧化条件下,活性铁氧化物(如非晶态Feox1、结晶铁氧化物)能强烈吸附无机磷,形成铁结合磷,这是红树林沉积物中磷的主要汇(Elzinga和Sparks,2007;Wang等人,2024a)。然而,在厌氧环境中,硫酸盐还原菌(SRB)通过还原硫酸盐生成硫化物(H₂S),后者与铁氧化物反应形成铁硫化物(如黄铁矿、酸挥发性硫化物[AVS])。这一过程可溶解铁结合磷复合物,从而将生物可利用磷释放到沉积物孔隙水中,甚至可能进入上层水体(Holmer和Storkholm,2001;Mills等人,2016;Zhang等人,2023)。近年来,越来越多的研究强调了有机物(OM)和微生物在铁-硫-磷耦合中的作用:易分解的有机物可作为SRB和有机磷矿化微生物的电子供体,加速硫酸盐还原和有机磷水解(Liu等人,2019;Münch等人,2024;Yu等人,2024);同时,微生物的代谢功能(如硫酸盐还原基因dsrABC、植酸酶合成基因appA)直接调控铁-硫反应和磷转化的速率(Khan等人,2025;Siles等人,2022;Tao等人,2024)。尽管取得了这些进展,大多数研究仍集中在单一环境条件下的磷循环过程,而影响铁-硫-磷耦合机制区域差异的内在因素仍不甚明了。
当前关于红树林沉积物中铁-硫-磷耦合的研究存在三个关键知识空白。首先,现有研究主要关注单一地质背景(例如九龙江河口的海洋沉积物)(Pan等人,2019),忽视了母岩异质性的调节作用。红树林生态系统常常跨越不同的地质环境(例如高铁含量的火山风化带与低铁含量的海岸沉积带)(Robin等人,2021),这可能根本改变活性铁/硫池、有机物输入和微生物群落,从而导致不同的铁-硫-磷耦合途径(Lehtoranta等人,2009;Yuan等人,2021)。其次,大多数研究将化学组分(如铁结合磷、酸挥发性硫化物)与有机物性质和微生物功能分离,未能全面理解地质环境、有机物特性和微生物代谢如何共同调节铁-硫-磷相互作用(Jiang等人,2021;Liang等人,2020)。易分解的有机物和功能性微生物与地质背景密切相关,但它们对磷迁移的协同效应尚未得到系统阐释。第三,具有不同地质背景的红树林中铁-硫-磷耦合机制的区域差异尚不清楚,这阻碍了磷释放风险的准确评估和针对性管理策略的制定(Yuan等人,2024)。
为解决这些空白,我们选择了中国最大、最古老的红树林保护区——东寨港作为研究区域,该地区具有双重地质背景(火山风化带[V]和第四纪海岸带[Q])。我们结合了地球化学分馏、水溶性有机物荧光光谱和宏基因组学分析,以实现三个具体目标:(1)量化两个不同区域中磷形态、铁池和硫池的空间-垂直分布;(2)阐明有机物性质(来源、活性和WSOM组分)和微生物代谢活动在调节铁-硫-磷耦合中的作用;(3)揭示由地质背景驱动的不同铁-硫-磷耦合机制。我们假设地质母岩的差异通过调节活性铁/硫池的规模、有机物输入的特性及其生物可利用性以及微生物功能群落结构,系统性地驱动红树林沉积物中铁-硫-磷耦合机制的区域差异。本研究旨在深化对红树林区域磷循环异质性的理论理解,并为海岸磷风险缓解提供科学支持。

研究区域和采样

海南东寨港国家自然保护区位于中国南部海南省东北部,地处海口市和文昌市之间的内陆海湾。其地理坐标为东经110°32′-110°37′,北纬19°51′-20°01′(Yang等人,2024)。该地区属于热带季风气候区,年平均降水量约为1676毫米,其中约80%的降水发生在5月至

沉积物中磷、铁和硫的组分分布

在具有不同地质背景的两个区域(火山风化带V;第四纪海岸带Q),磷、铁和硫的组分表现出明显的时空垂直分布规律。这些差异直接导致了铁-硫-磷耦合机制的差异,其中生物可利用磷成为地球化学组分与环境风险之间的核心纽带。(图2,图S1,表S1)。

有机物作为前体驱动因素:塑造初始磷组分分布模式

有机物的输入和性质决定了生物可利用磷组分的初始差异,为铁-硫-磷耦合奠定了基础(Jindo等人,2023;Wang和Pant,2010)。然而,以往的红树林磷循环研究忽略了地质背景对有机物来源/性质的间接调控作用,而仅关注单一的有机物池(如红树林凋落物)或非生物因素(如氧化还原条件)。本研究通过将地质环境与有机物动态联系起来,填补了这一空白

结论

本研究利用综合的磷-铁-硫地球化学分馏、水溶性有机物荧光光谱和宏基因组学方法,系统研究了具有不同地质背景(火山风化带与第四纪海岸带)的东寨港红树林沉积物中的铁-硫-磷耦合机制。主要发现总结如下:
首先,地质背景决定了生物可利用磷组分的差异:浅层火山风化带以有机磷为主

CRediT作者贡献声明

洪翔:撰写——初稿、可视化、调查、数据分析、数据管理。邓亚敏:撰写——审稿与编辑、监督、资源协调、调查、资金获取、概念构思。徐玉晓:撰写——审稿与编辑、监督、调查。张新欣:方法学研究、调查。张驰:项目管理、调查。郭标辉:调查。徐泽龙:调查。王彦鑫:资源协调。

利益冲突声明

作者声明以下可能的财务利益/个人关系可能构成潜在的利益冲突:邓亚敏报告称获得了国家自然科学基金的支持。如果还有其他作者,他们声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金(编号:U2244225)的财政支持。

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