在纳米光子学的奇妙世界里，光与物质的相互作用一直是科学家们探索的前沿。其中，“手性”光与物质的相互作用尤为重要，它在手性传感、量子发射和光子电路等领域展现出巨大潜力。特别是近年来备受瞩目的二维材料家族，如过渡金属二硫化物（TMDCs），因其独特的电子和光学性质，成为实现手性光-物质相互作用的理想平台。TMDCs中的“能谷”特性与光的圆偏振（手性）直接相关，这为开发新型量子材料和器件提供了可能。然而，要将这一潜力转化为现实，一个核心挑战在于如何构建一个能够有效区分并选择性耦合特定圆偏振光的光学腔。传统的基于镜面的法布里-珀罗腔由于在镜面处会发生相位翻转，从根本上无法维持光的手性，从而无法实现真正的“手性光学腔”。虽然已有理论提出通过精心设计的手性镜对来构建此类腔体，但实验实现复杂且困难。此外，传统强耦合系统通常需要将激子材料置于外置的光学腔内，不仅体积大、调谐复杂，还可能因材料转移引入应变等问题，改变材料本征特性。因此，开发一种集成的、可调谐的、能够实现手性强耦合的通用平台，一直是该领域亟待突破的瓶颈。
为了解决这些难题，一个由国际科研团队在《SCIENCE ADVANCES》上发表的研究，提出并实验验证了一种革命性的方案：利用具有面外对称性破缺的、完全由块体TMDC材料（二硫化钨，WS2）制成的“单片式超表面”，首次在可见光波段实现了“最大手性”的自杂化手性激子-极化子，并成功观测到手性强耦合对材料非线性光学响应（三阶谐波产生）的调控。这项研究将手性光学、极化子物理和范德华材料非线性完美结合，为下一代手性光子器件和能谷电子学应用开辟了崭新道路。
研究人员主要运用了以下几项关键技术方法：首先，他们发展了一种结合逆向与剥离技术的多步自上而下纳米加工流程，用于从机械剥离的WS2块体薄片上直接制备三维手性超表面结构。其次，利用时域有限差分法和有限元法进行数值模拟，以设计具有最大手性准连续域束缚态（qBIC）的超表面单元结构，并分析其光学响应。再者，搭建了定制的圆偏振分辨显微光谱系统，用于精确测量超表面的手性透射/反射光谱，并通过背焦平面成像技术获取动量空间（k-空间）的色散关系。最后，利用飞秒光学参量振荡器作为可调谐泵浦源，结合偏振分辨收集系统，对超表面在强耦合区和非线性区（特别是三阶谐波产生）的响应进行了系统性表征。研究样本为在二氧化硅衬底上制备的WS2手性超表面阵列。
研究结果
用于自杂化手性激子-极化子的最大手性超表面
研究人员设计的超表面单元由两个完全相同但位于不同高度的WS2纳米棒构成，通过打破面外对称性，将原本反平行的电偶极子连续域束缚态（BIC）转化为辐射型的、最大手性的准BIC（qBIC）。实验透射谱显示，该结构对左旋圆偏振（LCP）光在特定波长产生强烈的qBIC共振，而对右旋圆偏振（RCP）光几乎无响应，证明了其“最大手性”。通过调节超表面的面内几何缩放因子S，可以连续调谐qBIC共振波长。当qBIC波长与WS2的A激子共振波长（约629纳米）接近时，模拟的透射率差ΔT = TRR- TLL呈现出清晰的反交叉图案，表明激子与手性光子模式发生了强耦合，形成了上、下两个极化子分支。多极子分解分析进一步证实，所形成的极化子本征态非常接近理想手性点发射体的条件，其不对称因子g值接近理论最大值2。这表明WS2超表面自身同时作为激子材料和手性光学腔，实现了“自杂化”的手性激子-极化子。
手性强耦合的角度色散分析
研究团队进一步分析了该手性qBIC在动量空间的特性。模拟表明，该手性模式在整个所考虑的k空间区域内都能保持其圆偏振特性，对于斜入射表现出优异的鲁棒性，在入射角高达20度时仍能维持最大手性。同时，共振波长随面内波矢kx呈马鞍形色散，这为实现非侵入式、可逆的共振调谐提供了可能。仅通过改变单一样品的入射角，就可使手性qBIC共振波长在超过50纳米的范围内精确调谐，从而跨越WS2激子共振位置。模拟包含激子响应的透射谱显示，随着入射角变化，LCP光激发下清晰地形成了两个极化子分支的反交叉，而RCP光激发下仅能看到微弱的激子特征。这突显了该超表面作为一个连续可调谐光子平台的独特优势，无需依赖外部刺激响应材料。
实验验证的手性强耦合
为了实验证实手性自杂化激子-极化子的形成，研究人员制备了一系列具有不同面内缩放因子S的WS2手性超表面。圆二色性谱CD = (TRR- TLL)/(TRR+ TLL) 随S变化显示出明显的反交叉行为。他们采用时域耦合模理论对透射谱进行拟合，提取出系统的耦合参数。拟合结果显示，拉比分裂ℏΩR达到108 meV，耦合强度κ为13.1 THz。通过计算强耦合判据c1= ΩR/ (γqBIC+ γEx) = 1.5 和更严格的判据c2= κ / √[(γEx2+ γqBIC2)/2] = 1.5，均大于1，结合清晰的反交叉现象，确凿地证明了系统处于手性强耦合区域。在固定S的条件下进行的动量空间角分辨反射测量进一步证实，仅在LCP激发下可观察到清晰的极化子色散分支（上极化子支UPB和下极化子支LPB），而在RCP激发下则没有，展示了该系统动量分辨的手性“指纹”。
强耦合区的手性三阶谐波产生
研究最后探索了手性强耦合对材料非线性光学响应的影响，重点关注了三阶谐波产生。在未图案化的块体WS2中，实验发现其非线性磁化率χ(3)在激子共振附近存在显著的本征增强。在超表面中，研究人员选择了独特的实验配置：将泵浦光调谐在红外波段，使得产生的三阶谐波（波长在可见光区）与手性qBIC共振区域重合。这样，三阶谐波的发射过程本身受到手性极化子的调控。实验结果令人振奋：不同缩放因子S下的手性三阶谐波强度变化，清晰地再现了激子与手性qBIC的杂交行为，表现为LCP三阶谐波信号中的谱线分裂。即使使用RCP光泵浦左超表面，产生的三阶谐波也主要是LCP的，这表明非线性手性信号并非由泵浦光的偏振决定，而是由手性极化子的本征手性所支配。更有趣的是，即使使用线偏振（X或Y方向）光泵浦，产生的LCP三阶谐波信号同样显示出极化子诱导的分裂，而RCP信号则很弱。这证明谱分裂特征源于激子-qBIC杂交，而手性偏置则由手性qBIC辐射通道赋予，而非泵浦偏振或材料本征手性。这意味着，一个被动的、与互补金属氧化物半导体工艺兼容的超表面，可以将普通的线偏振激光输入，转换为手性可控的、频率上转换的光输出。
研究结论与意义
本研究成功开发并实验验证了一种基于块体TMDC材料、具有面外对称性破缺的手性超表面，突破了两大腔极化子物理的瓶颈。首先，它解决了传统法布里-珀罗腔无法产生手性光场的根本问题，首次在可见光波段实现了一个能够维持最大手性、高品质因数光学模式的手性腔平台，并直接观察到了手性自杂化激子-极化子的形成。其次，该平台的共振波长可以通过入射角这一非侵入式、后加工的自由度进行大范围连续调谐，极大地简化了极化子系统的失谐控制，无需复杂的外部刺激材料或电学设计。
尤为突出的是，研究团队利用该手性超表面，首次在实验上揭示了块体TMDC材料三阶谐波产生中的手性极化子特征。手性qBIC作为辐射通道介导了非线性过程，并与A激子杂交，产生了光谱分裂的、圆偏振的三阶谐波输出，即使在线性泵浦下也是如此。这项工作将手性光子学与极化子物理深度融合，为实现片上、手性可编程的光源、可重构非线性镜片以及用于先进光子电路的集成光学参量产生与放大提供了极具吸引力的候选方案。由于该平台基于块体范德华材料，且高质量、大面积TMDC薄膜可通过气相沉积获得，因此具有高度的可扩展性。这种通用型手性超表面设计策略，还可进一步拓展至其他具有强极化子或非线性响应的材料体系，如卤化物钙钛矿、磁性范德华晶体等，为探索定制的极化子景观、能谷特异性非线性及其他对称性保护现象铺平了道路，有望催生出一类全新的量子工程光子器件。
