亚甲蓝(MB)是纺织、皮革、塑料、涂料和造纸等多个行业中使用最广泛的染料之一[1, 2]。这些行业产生的废水中含有大量MB,其存在会阻碍光线透过,对水生生态系统造成严重威胁。此外,MB还被报道对人体健康有危害,包括引发呼吸问题、皮肤刺激和致突变作用[3]。因此,在排放前必须将MB从工业废水中去除。
地质聚合物是一种由铝硅酸盐构成的无机聚合物,具有三维网络结构,通常表示为nM2O⋅Al2O3⋅xSiO2⋅yH2O(其中M为碱金属)。它通过在室温或低于120°C的条件下用碱性溶液活化铝硅酸盐源来合成[4, 5, 6]。近年来,工业副产品因其能够生产出低碳排放且生产过程简单的多孔地质聚合物而受到广泛关注[7, 8]。尽管具有这些优势,但多孔地质聚合物的性能仍受压缩强度低、体积不稳定和吸附效率差等问题的限制[9, 10]。
由于多孔地质聚合物具有天然的孔隙结构,它们已被广泛用作废水处理中的低成本吸附剂[11]。例如,利用Zilla spinosa生物质通过微波辅助ZnCl2活化制备的活性炭表现出优异的亚甲蓝吸附性能,其吸附容量高达390 mg/g,这得益于其较大的比表面积和发达的孔隙结构,吸附行为符合伪二级动力学和Freundlich等温线[12]。为了提高吸附效率,人们采用了多种方法,包括定制孔形成剂[13]、引入表面官能团[14, 15]以及进行化学表面改性[16, 17, 18, 19]。然而,这些方法往往会导致机械强度下降或需要额外的化学试剂。
碳化是一种有前景的技术,它可以提高地质聚合物的物理和化学性能,并同时实现碳负排放。碳化通过捕获CO2并在材料基质中生成稳定的碳酸盐来提升性能和可持续性[20]。这种改善主要归因于CaCO3晶体的孔隙填充作用[21]以及CaCO3与硅酸盐凝胶的相互作用形成的纤维网络[22]。研究表明,碳化会导致C-S-H相的脱钙,减小其摩尔体积,并产生更致密的微观结构[23]。Pihlajavaara[24]的研究发现20-100 nm范围内的孔隙受到显著影响,而Chen等人[25]发现CaCO3沉淀会抑制直径大于15-20 nm的CO2扩散通道。
Nair等人的最新研究[26]证明,将生物炭加入碱活化渣中并进行碳化处理后,不仅可以显著改善孔结构,还能提高CO2的封存能力,并有助于开发碳中性复合材料。Zhang等人的研究[27]通过研究多孔地质聚合物的吸附性能和吸附机制,展示了碳化在其中的作用。他们的发现表明,碳化不仅提高了多孔地质聚合物的压缩强度,还改变了其孔径分布和表面化学性质,从而改善了吸附行为。研究还发现,碳化后形成了新的羟基和碳酸盐官能团,为MB染料的结合提供了更多活性位点。这项研究首次系统地证明了碳化可能在多孔地质聚合物系统中桥接机械增强与吸附效果之间的差距,从而有助于其在废水处理中的应用。然而,目前尚未对碳化和未碳化多孔地质聚合物的吸附性能进行比较。许多先前的研究仅关注机械性能的改善,尚未深入探讨碳化如何触发染料去除效果和吸附机制。
因此,本研究通过直接比较由生物炭、粉煤灰和钢渣合成的碳化和未碳化材料对亚甲蓝的吸附性能,研究了吸附动力学、等温线和热力学特性,为理解碳化在改善多孔地质聚合物性能和增强废水处理应用中的稳定性提供了新的见解。