了解大气气溶胶的吸水能力和云凝结核(CCN)活性对于预测云滴大小和浓度至关重要(Charlson等人,2001年;Seinfeld等人,2016年),这些因素是决定云反照率和寿命的关键,从而影响地球的辐射预算(Lohmann和Feichter,2005年;Farmer等人,2015年)。Köhler理论被广泛用于描述云滴的形成过程,从气溶胶的吸湿生长开始,进而到它们的激活(Köhler,1936年)。该理论描述了Kelvin项和Raoult项之间的平衡,分别反映了液滴曲率和溶质对颗粒周围平衡水蒸气压的影响。气溶胶中丰富的有机成分可以通过改变Kelvin项和Raoult项显著影响云滴的形成过程。早期研究主要考虑了有机物的Raoult项影响,并将它们视为一个整体(Kanakidou等人,2005年;Dusek等人,2006年;Ajith等人,2022年)。然而,有机成分的复杂性显著增加了气溶胶-云相互作用的不确定性。更重要的是,表面活性有机物的存在可能会影响Kelvin项中的表面张力(σ),进而影响CCN活性(Badger等人,2006年;Dinar等人,2007年;Sjogren等人,2007年;Kristensen等人,2012年;Tandon等人,2019年;Wang等人,2021年)。尽管如此,大多数研究在应用Köhler理论或随后开发的Petters和Kreidenweis(2007年)的κ-Köhler方法时,假设液滴内部均匀且表面张力为纯水表面张力,从而忽略了表面活性有机物的影响。
许多亚洲地区的大气气溶胶通常具有较高的有机质量分数,这导致CCN估计值与直接测量值之间存在显著差异(Jayachandran等人,2022年;Nair等人,2024年;Fan等人,2024年)。同时,欧洲沿海或城市环境中气溶胶中表面活性有机物的存在量(质量占比0.4%–64.5%)表明它们可能显著影响云滴的激活(Gérard等人,2016年;Kroflič等人,2018年;Gérard等人,2019年)。然而,它们的作用仍不确定。一些研究发现表面活性有机物增加了CCN浓度,并通过降低表面张力进一步改变了云滴的微物理性质(Ovadnevaite等人,2017年;Lowe等人,2019年),而其他研究则表明某些表面活性有机物对CCN活性或CCN浓度影响甚微(Prisle等人,2011年;Forestieri等人,2018年;Lin等人,2020年)。关于不同性质的表面活性有机物对激活过程的影响,目前尚无共识。
各种类型的表面活性有机物,包括生物表面活性剂,它们对表面张力和液滴的体-表面分配的影响最终会影响颗粒的吸湿生长和云滴形成的Raoult效应和Kelvin效应。在过去的几十年中,提出了与修改或扩展的Köhler理论相关的各种模型(Shulman等人,1996年;Ovadnevaite等人,2017年;Ruehl等人,2016年;Schmedding和Zuend,2023年;Vepsäläinen等人,2023年)。修改或扩展的Köhler理论的适用性仍需要更多的现场和实验室数据验证。此外,大气颗粒物中占主导地位的超细颗粒(< 100 nm)在吸湿生长过程中其尺寸依赖的物理性质会发生显著变化,例如表面张力的动态变化。需要更多关于超细颗粒吸湿生长和激活行为的研究。
此外,以往关于表面活性有机物吸湿性和CCN活性的研究主要集中在类腐殖质物质上(Dinar等人,2006年,Dinar等人,2007年;Wex等人,2008年;Kristensen等人,2012年),而忽略了微生物分泌的生物表面活性剂。研究表明,微生物可以通过多种传输机制存在于不同的高度(Drautz-Moses等人,2022年)。例如,细菌可能占0.25–1 μm尺寸范围内总颗粒数浓度的约20%(DeLeon-Rodriguez等人,2013年)。鉴于大气中微生物的浓度不可忽视,作为代谢物分泌的生物表面活性剂分子的环境影响应得到更多关注。鼠李糖脂(Rhal)是由Pseudomonas aeruginosa产生的一种典型生物表面活性剂,也被选为相关研究中的标准表面活性剂之一(Ekström等人,2010年;Nozière等人,2014年;Gérard等人,2016年)。
因此,本研究选择了Rhal作为代表性的生物表面活性剂,来研究生物表面活性剂对硫酸铵气溶胶吸水行为和CCN活性的影响。我们测量了不同相对湿度(RH)和临界过饱和度(SSc)下Rhal-AS混合颗粒的吸湿增长因子,并进一步讨论了表面张力在它们的吸湿生长和激活过程中的作用。本研究旨在更全面地了解生物表面活性剂如何影响无机盐气溶胶的吸湿生长和激活,这对于评估它们在云滴形成和全球辐射强迫中的作用至关重要。