作者：Seong-Yun Bae、Eun-Uk Yu、Ankit Belbase、Min-Seo Yun、Min-Kyeong Oh、Jae-Beom Lee、Ung Lee、Hyung-Chul Yoon、Shaukat Ali Mazari、Sang-Jun Han、Jong-Ho Moon
韩国忠清北道清州市忠清北国立大学化学工程系，邮编28644
摘要
随着全球人口的增长，预计对食物的需求将显著增加，从而导致尿素消耗量的上升。因此，可持续的尿素合成途径对于解决粮食安全和气候变化问题至关重要。在本研究中，系统地设计、优化并比较分析了灰色、蓝色和绿色尿素生产过程。为了确定关键工艺参数，进行了局部敏感性分析（LSA）和全局敏感性分析（GSA）。随后，通过多目标优化（MOO）来提高各工艺的经济和环境性能。进行了全面的4E（能源、有效能、经济、环境）评估，包括能源消耗（EnC）、有效能损失（ExD）、尿素平准化成本（LCOU）和温室气体排放（GHGe）。基于能源和有效能的MOO使得灰色工艺的LCOU降低了3.60%，GHGe降低了6.82%。能源消耗（EnC）和有效能损失（ExD）的结果显示趋势一致：灰色 < 蓝色 < 绿色。与EnC不同，重整和尿素合成阶段是ExD的主要贡献者。同时，尿素平准化成本（LCOU，美元/吨尿素）也遵循相同的趋势：灰色（309.10）< 蓝色（325.99）< 绿色（498.46）。因此，政策支持对于促进向可持续尿素生产过程的转变非常重要。例如，在每吨二氧化碳60美元的碳税下，蓝色工艺的LCOU低于灰色工艺。此外，当可再生能源证书（REC）的价格超过30美元/张时，绿色工艺的经济竞争力优于灰色和蓝色工艺。
引言
根据联合国的预测，未来50-60年全球人口将持续增长，到2080年将达到103亿（联合国，2024年）。这种人口增长预计将导致全球食物需求大幅增加，到2050年相比2010年的水平增加56%（Van Dijk等人，2021年）。为了满足这一需求，需要大量的肥料供应。
在各种肥料中，NH2CONH2（尿素）尤为重要，因为它含有高达46%的氮（N2）。因此，它是全球使用最广泛的氮肥（Alfian和Purwanto，2019年）。然而，传统的尿素生产过程是高碳密集型的，约占全球温室气体排放（GHGe）的1.2%（Milani等人，2022年）。为了将全球平均温度上升幅度限制在1.5°C以内（政府间气候变化专门委员会（IPCC）的建议），尿素生产过程的脱碳至关重要（Do等人，2022年）。因此，开发可持续的尿素合成途径对于同时确保全球粮食安全和应对气候变化至关重要。
传统的尿素生产涉及通过哈伯-博施（Haber–Bosch）工艺用氮气（N2）和氢气（H2）合成氨（NH3）。该反应通常在350-500°C和150-350巴的压力下使用铁基催化剂进行（Tian等人，2024年）。随后，氨（NH3）在170-220°C和125-250巴的压力下与二氧化碳（CO2）反应生成尿素（Meessen，2014年）。根据氢气（H2的生产途径，尿素生产过程可分为三种类型：灰色、蓝色和绿色工艺。灰色工艺是最常见的，它通过使用天然气（NG）等化石燃料进行蒸汽甲烷重整（SMR）来生产氢气（H2）。这种工艺技术成熟（技术准备水平，TRL 8-9），但在氢气生产过程中会产生大量温室气体（GHGe）（Kim等人，2022年）。蓝色工艺通过在灰色工艺中加入碳捕获过程来减少这些排放（TRL 7-8），但这会增加资本和运营成本（Kim等人，2022年）。最近，利用可再生能源驱动的水电解生产氢气（H2）的绿色工艺被认为具有巨大潜力（Laleh等人，2025a）。然而，尽管具有环境优势，这种工艺的可行性仍然较低（TRL 5-8），生产成本也较高（Kim等人，2022年）。
多项研究对各种尿素生产途径的经济和环境性能进行了评估。Zhang等人进行了技术经济分析，比较了生物质制尿素（BtU）、生物质和电力制尿素（BPtU）以及传统甲烷制尿素（MtU）途径（Zhang等人，2021年）。他们的结果显示，MtU的尿素平准化成本（LCOU）最低（23-38美元/吉焦），其次是BtU和BPtU。Shirmohammadi等人报告了在不同情景下的温室气体排放量：基础情景、碳捕获情景和太阳能辅助碳捕获情景分别为1.543吨二氧化碳当量/吨尿素、1.383吨二氧化碳当量/吨尿素和1.380吨二氧化碳当量/吨尿素（Shirmohammadi等人，2023年）。Khan等人评估了一种绿色尿素工艺，发现最低售价提高了16%。然而，化石燃料消耗和全球变暖潜力分别减少了38%和16%（Khan等人，2024年）。Devkota等人报道了一种使用水电电解和从水泥烟气中捕获二氧化碳的绿色尿素工艺。该工艺的尿素平准化成本为570.96美元/吨尿素，比传统尿素高62%，其中能源成本占运营成本的73%（Devkota等人，2024年）。Pawar等人对34家印度尿素工厂进行了全面评估，估计到2050年转向绿色尿素生产可减少96%的天然气使用量和40%的淡水抽取量（Pawar等人，2025年）。
许多研究定量评估了尿素生产的经济和环境性能。还有一些研究关注对热化学过程优化至关重要的能源和有效能情景（Moran和Sciubba，1994年）。Kirova-Yordanova对灰色尿素工艺进行了有效能分析，报告有效能损失（ExD）为8.291吉焦/吨尿素（Kirova-Yordanova，2017年）。Shi等人报告称，尿素合成过程平均消耗30.1吉焦/吨尿素，其中合成阶段占总能源消耗（EnC）的82%以上（Shi等人，2020年）。Ishaq等人分析了一种结合太阳能光伏和风能的尿素生产系统，并使用氨（NH3进行二氧化碳捕获。该系统的能源效率为44.4%，有效能效率为32.2%（Ishaq等人，2021年）。Chen等人发现，中国的煤炭基系统（24.1吉焦/吨尿素）在能源使用方面优于天然气基系统（47.3吉焦/吨尿素）（Chen等人，2022年）。Abbaspour等人对一种生产尿素和电力的聚合物电解质膜（PEM）联合发电厂进行了能源、有效能、经济、环境有效能和环境分析（Abbaspour等人，2021年）。结果显示，整个系统的能源效率为31.8%，有效能效率为51.3%。
文献表明，人们对评估尿素生产系统的兴趣日益浓厚。然而，很少有研究提出商业规模下灰色、蓝色和绿色尿素生产过程的综合设计。这些研究也很少考虑对产品最终成型至关重要的造粒环节。此外，确定最具影响力的工艺参数和确定整体性能优化最佳操作条件的研究也非常有限。关于可持续尿素生产的全面4E（能源、有效能、经济、环境）评估和政策要求量化也较为缺乏。
在本研究中，严格设计了包含造粒环节的灰色、蓝色和绿色尿素生产过程。进行了局部敏感性分析（LSA）和全局敏感性分析（GSA），以确定影响每个过程的关键工艺参数。基于这些结果，应用了基于能源和有效能的多目标优化（MOO）框架来推导最佳操作条件。然后评估了热力学效率的改进在经济和环境性能方面的表现。随后进行了详细的单元级4E分析，以评估这些过程在能源、有效能、经济和环境方面的性能。通过评估能源消耗（EnC）来识别高能耗单元，通过有效能损失（ExD）来量化各工艺单元的效率低下问题。通过分析尿素平准化成本（LCOU）来比较经济可行性，并通过评估温室气体排放（GHGe）来评估每个过程的环境影响。最后，评估了碳税和可再生能源证书（REC）方案对尿素平准化成本（LCOU）的影响，以提供政策建议并评估低碳尿素生产途径的未来可行性。
工艺描述
传统的尿素生产厂的产能通常在每天2850至3850吨之间（Cotabarren等人，2012年）。在本研究中，尿素生产过程的规模设计为每天3200吨。图1展示了灰色、蓝色和绿色尿素生产过程的流程图，说明了三种途径的主要单元过程和关键差异。
图1(a)展示了灰色和蓝色尿素生产过程。这是最常见的工业生产过程
4E分析
本研究从能源、有效能、经济和环境（4E）的角度全面评估了灰色、蓝色和绿色尿素生产过程的性能。分析基于Aspen Plus V14仿真结果，并使用内部MATLAB代码进行了额外计算。所得的性能指标随后被用作优化分析的目标函数。
结果与讨论
本研究对灰色、蓝色和绿色尿素生产过程的优化和4E性能进行了定量比较分析。通过LSA和GSA确定了关键工艺参数。基于这些结果，进一步使用基于能源和有效能的多目标优化（MOO）改进了工艺性能。此外，还评估了在不同情景下经济参数和政策措施变化的影响。
结论
灰色、蓝色和绿色尿素生产过程的规模设计为每天3200吨。通过敏感性分析和多目标优化（MOO）系统地提高了工艺性能。然后使用包括能源消耗（EnC）、有效能损失（ExD）、尿素平准化成本（LCOU）和温室气体排放（GHGe）在内的全面4E框架对优化后的工艺进行了比较评估。
LSA显示，能源消耗（EnC）和有效能损失（ExD）表现出相似的趋势
CRediT作者贡献声明
Seong-Yun Bae：撰写——初稿、可视化、软件、方法论、调查、概念化。Eun-Uk Yu：方法论、调查。Ankit Belbase：调查。Min-Seo Yun：调查。Min-Kyeong Oh：调查。Jae-Beom Lee：调查。Ung Lee：撰写——审阅与编辑、软件、资金获取。Hyung-Chul Yoon：撰写——审阅与编辑、软件。Shaukat Ali Mazari：撰写——审阅与编辑、监督。Sang-Jun Han：撰写——审阅与编辑
手稿准备过程中生成式AI和AI辅助技术的声明
在准备本工作时，作者使用了ChatGPT来提高语言清晰度、精炼措辞并改善整体可读性。使用该工具后，作者根据需要审阅和编辑了内容，并对发表文章的内容负全责。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了全球C.L.E.A.N.（CCU大规模减排协会）的支持，该协会通过韩国国家研究基金会（NRF）获得资助，该基金会由科学和信息通信技术部（RS-2025-02373048）资助。本研究还得到了韩国环境技术研究院（KEITI）的支持，该研究院通过韩国环境部（RS-2025-02213129）资助的全球碳监管综合管理技术国家研发计划的支持，并由
