一种功能化的3D磁性碳泡沫的可持续工程设计:作为用于无溶剂多组分反应的坚固异相催化剂

时间:2026年5月25日
来源:Polyhedron

编辑推荐:

Sara Mohammadian|Hosein Hamadi|Iraj Kazeminezhad伊朗阿瓦兹市沙希德·查姆兰大学科学学院化学系摘要通过简单的原位发泡和后磺化工艺,成功制备了一种新型三维磁性磺化碳泡沫,命名为3D MnFe₂O₄–C@SO₃H。引入的SO₃H官能团提供

广告
   X   

Sara Mohammadian|Hosein Hamadi|Iraj Kazeminezhad
伊朗阿瓦兹市沙希德·查姆兰大学科学学院化学系

摘要

通过简单的原位发泡和后磺化工艺,成功制备了一种新型三维磁性磺化碳泡沫,命名为3D MnFe₂O₄–C@SO₃H。引入的SO₃H官能团提供了丰富的布伦斯特酸位点,而嵌入的MnFe₂O₄纳米颗粒赋予了材料强的磁响应性,便于回收。综合表征(FT-IR、XRD、FE-SEM、EDX映射、BET、VSM和TGA)证实该催化剂具有高孔隙率、热稳定性和磁性可回收性,并且在碳骨架上形成了分布均匀的磺酸层。在无溶剂条件下,通过多组分缩合反应合成1,8-二氧-octahydroxanthenes和tetrahydrobenzo[b]pyrans的过程中,评估了3D MnFe₂O₄–C@SO₃H的催化性能。该催化剂表现出优异的活性、选择性和稳定性,这归因于酸性SO₃H基团与三维多孔结构之间的协同效应,增强了传质和底物可及性。此外,该催化剂可磁回收,并且至少可重复使用六次而不会显著损失活性或结构。总体而言,这项研究介绍了一种可持续且可回收的磁性固体酸催化剂,在绿色有机合成和其他环保催化转化中具有巨大潜力。

引言

三维(3D)多孔磁性碳材料因其高表面积、可调孔隙率和磁性可回收性而成为新一代多功能催化剂[1],[2],[3],[4],[5],[6],[7]。其由相互连接的孔隙和导电碳骨架组成的层次结构促进了反应物的快速扩散和电子的有效传递——这是提高催化活性和稳定性的关键参数[8],[9],[10],[11]。将MnFe₂O₄等磁性纳米颗粒嵌入碳基质中,进一步增强了磁响应性,使得催化剂的分离和重复使用变得简单有效,同时不损害结构完整性[12],[13],[14],[15],[16],[17],[18]。
同时,将酸性功能引入磁性碳骨架已被证明是开发环境友好且可回收的固体酸催化剂的有效策略[19],[20],[21],[22],[23],[24]。在各种酸性物质中,磺酸(SO₃H)基团因其强布伦斯特酸性、亲水性和高化学稳定性而特别具有吸引力[25],[26],[27],[28]。用SO₃H位点对3D多孔碳材料进行功能化,通过在多孔网络中引入分散良好的酸中心,显著提高了其催化性能,促进了酸催化有机转化的效率[29],[30],[31],[32],[33],[34]。
与模板碳化或溶胶-凝胶法等传统合成方法相比,直接气体发泡技术提供了一种简便且可扩展的方法来制备具有高孔隙率和均匀结构的3D磁性碳泡沫[35],[36],[37],[38],[39]。在此过程中,H₂O₂等气体释放形成相互连接的多孔基质,随后进行碳化处理,得到坚固的3D碳网络[40],[41]。这种无模板方法消除了后续纯化步骤,并允许精确控制孔隙形态和磁性纳米颗粒的分布[42]。
在本研究中,我们采用十六烷胺作为碳前驱体,过氧化氢作为发泡剂,通过一步直接气体发泡法制备了3D MnFe₂O₄–C@SO₃H磁性碳泡沫。后磺化过程在表面引入了丰富的SO₃H基团作为活性酸位点,制备出兼具磁性可回收性和强布伦斯特酸性的双功能催化剂。所得3D MnFe₂O₄–C@SO₃H在无溶剂条件下进行多组分缩合反应时表现出显著的催化效率,同时具有优异的结构稳定性和可回收性[43]。
这项工作提出了一种设计酸性功能化3D磁性碳泡沫的新概念,将孔隙率、磁控制和酸催化集成到单一可回收框架中,为绿色有机转化提供了一个可持续且高效的平台。

章节摘录

材料与测量

所有试剂和溶剂均从Sigma-Aldrich或Merck购买,使用前无需进一步纯化。傅里叶变换红外(FT-IR)光谱是在PerkinElmer FT-IR光谱仪上使用KBr颗粒记录的。X射线衍射(XRD)图谱是在配备Cu Kα辐射(λ = 1.5406 Å)的Philips X'Pert Pro衍射仪(型号PW1840)上获得的,扫描范围为10–80°。使用振动样品仪检测了制备材料的磁性质

催化剂表征

首先通过溶剂热法制备了MnFe₂O₄纳米颗粒。随后,将这些纳米颗粒通过直接气体发泡工艺原位嵌入碳骨架中,然后在氮气氛围下进行热处理,得到三维磁性碳泡沫3D MnFe₂O₄–C。
然后通过快速高效的后磺化过程,用磺酸基团(SO₃H)对所得磁性泡沫的表面进行功能化

结论

本研究通过简便的直接发泡和后续磺化方法成功制备了一种新型三维(3D)磁性磺化碳泡沫3D MnFe₂O₄–C@SO₃H。将SO₃H基团引入磁性碳骨架中,为催化剂提供了丰富的布伦斯特酸位点,而嵌入的MnFe₂O₄纳米颗粒赋予了强磁响应性。综合表征(FT-IR、XRD、FE-SEM、EDX映射、BET、VSM和TGA)证实了

CRediT作者贡献声明

Sara Mohammadian:可视化、软件、方法学、研究、数据分析。Hosein Hamadi:撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、监督、资源管理、项目协调、概念构思。Iraj Kazeminezhad:数据验证。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

生物通微信公众号
微信
新浪微博


生物通 版权所有