由于汞的高持久性、长距离大气传输及其强烈的神经毒性[10],汞污染仍然是一个紧迫的全球变化问题。在以水稻为基础的农业生态系统中,稻田土壤是甲基汞(MeHg)的主要来源——甲基汞是一种具有生物累积性且毒性更强的有机汞形式[15]、[39]、[47]、[48]。与其他作物不同,水稻可以在可食用谷物中积累大量甲基汞,这使得亚洲及其他水稻生产地区的居民主要通过水稻暴露于甲基汞[12]、[15]、[31]、[35]、[40]、[78]。作为典型的 constructed wetland(人工湿地),稻田土壤是水稻谷物中甲基汞的主要来源[39]、[46]。随着全球食品需求的持续增长和水稻种植面积的扩大,了解稻田土壤中甲基汞生成的调控机制对于保障粮食安全和人类健康变得越来越重要。
甲基汞的净生成量受到汞甲基化和脱甲基化之间平衡的调控[74]、[81]、[82]。几乎所有的汞甲基化作用和大部分甲基汞脱甲基化作用都由微生物介导[17]、[37]。微生物的汞甲基化主要由基因簇控制,而甲基汞的脱甲基化则通过还原途径(由mer操纵子介导)或氧化途径发生[2]、[52]。值得注意的是,非甲基化微生物也通过调节营养竞争、氧化还原条件以及维持这些转化所需的整体群落稳定性发挥着关键作用[42]。这些微生物过程受到微生物功能群、有机物转化以及氧化还原敏感的硫和铁循环的复杂相互作用的影响。尽管环境因素(如溶解有机物、氧化还原动态、硫的形态以及汞的生物可利用性)已被广泛研究为汞甲基化/脱甲基化的驱动因素[1]、[17]、[68]、[71],但微生物多样性的具体作用却相对较少受到关注。虽然先前的研究表明汞污染会显著改变微生物多样性[57],但微生物多样性与汞循环之间的关系可能是相互作用的。鉴于越来越多的证据表明微生物多样性是自然环境中生态系统多功能性和生物地球化学循环的关键调节因子[59]、[8]、[9],了解微生物多样性如何调控汞循环尤为重要。
土壤微生物多样性对环境扰动非常敏感[5]、[63]。预计全球气候变化将通过升温、降水模式改变以及干旱-洪水周期的加剧[19]、[29]、[34]对土壤微生物多样性产生强烈而广泛的影响。升温实验和长期观测研究一致表明,气候变化通过筛选出适应性较差的微生物类群并重构群落组成来降低微生物多样性[61]、[73]。微生物多样性的减少会显著影响生物元素的循环,包括降低碳储存效率[13]、削弱硝化潜力、减少土壤硝酸盐和甲烷通量[53]、[67],并显著抑制某些特定功能(如农药降解等)[62]。微生物多样性的减少可能会减少或改变与汞转化相关的关键功能类群(如SRB、IRB),同时影响相关功能基因(如、merB)的表达,从而干扰汞甲基化和甲基汞脱甲基化的动态平衡。这种不平衡将进一步影响甲基汞的净生成量、水稻对甲基汞的吸收和积累,最终影响人类通过食用水稻摄入汞的风险。
现有研究表明微生物多样性可能调节汞甲基化作用,但这些研究主要关注个别微生物类群(如Geobacter、Anaerolinea、Dechloromonas denitrificans)或特定功能基因(如),而非更广泛的群落背景[56]、[83]、[85]。尽管微生物多样性的变化可能通过影响已知甲基化微生物的丰度、群落组装过程的变化或与物理化学条件(如硫的形态)的相互作用来调节汞转化,但目前尚不清楚微生物多样性的减少本身是抑制还是增强汞甲基化和脱甲基化作用。更重要的是,这些响应是否在不同污染梯度下存在差异仍不清楚。为填补这些知识空白,我们结合了控制微生物多样性的微宇宙实验和多同位素(202HgII和Me198Hg)追踪技术,直接量化了不同汞污染梯度下的汞甲基化和脱甲基化过程。我们进一步将这些结果与扩展的野外数据集相结合,建立了微生物群落结构与汞甲基化/脱甲基化过程之间的机制联系,并评估了微生物多样性减少对稻田土壤中甲基汞净生成量的潜在影响。通过将微生物生态学与汞生物地球化学联系起来,我们的研究提供了关于气候变化驱动的微生物多样性减少如何重塑稻田土壤中甲基汞积累的机制性见解,对食品安全和环境风险具有广泛意义。