下一代嵌入式能源设备[1,2],包括电动机器人、车辆和飞机,既需要机械上的坚固性,也需要延长的续航里程[[3], [4], [5], [6], [7], [8], [9]]。然而,传统的锂离子电池/超级电容器无法同时提供所需的能量密度和功率密度,同时满足结构要求,这成为高性能、长寿命系统发展的关键瓶颈[[10], [11], [12]]。为了解决这些挑战,结构功率复合材料(SPCs)应运而生,它们将储能和承载能力集成在单一架构中[13,14]。在这些系统中,碳纤维(CFs)作为高强度电极,而结构电解质同时充当离子导体和结构粘合剂[15,16]。通过消除储能设备与承载结构之间的界限,SPCs有望显著提高材料效率和空间利用率。Carlstedt等人预测,能量密度为104.8 Wh kg-1、模量为83.2 GPa的SPCs可以在不增加重量的情况下,将宝马i3等电动汽车的续航里程延长多达70%,凸显了这种方法的变革潜力[17]。
自Wetzel等人于2004年提出SPC概念[18]以来,多功能结构储能系统取得了持续进展[19]。目前的研究主要遵循两种策略:i) 结构超级电容器(SSCs),它们依靠电双层电容实现高功率,但能量密度较低[20,21];ii) 结构电池(SBs),它们利用法拉第反应提高能量密度,但由于碳纤维的不可逆容量而受到限制[22,23]。尽管最近的进展使SPCs的电化学性能达到了新的水平,但大多数方法都涉及重活性材料涂层,这些涂层部分或完全替代了碳纤维的储能作用,同时降低了结构完整性并增加了质量。值得注意的是,结构碳纤维的固有Li+储存能力(占SPC总质量的近40%)在SSCs和SBs系统中仍被大大忽视[24,25]。释放这一潜力对于实现结构和电化学功能之间的真正协同作用至关重要。
在这项研究中,我们成功提出了结构锂离子电容器(SLIC),开创了SPCs的新类别。通过离子插层调节,碳纤维可以转变为完全可逆的Li+储存阳极,其电极电位较低(约0.1 V vs. Li+/Li)。当与碳纤维阴极(约4.1 V vs. Li+/Li)配对时,该混合系统结合了阳极的Li+插层和阴极的离子吸附,如图1a所示。这种策略消除了对插层型阴极涂层的需要,补偿了结构碳纤维的不可逆容量损失,并充分利用了它们的固有电化学功能。得益于这一设计,SLIC表现出约1100 MPa的机械强度、约72 GPa的模量、约4 V的最大工作电压、约789 W kg-1的功率密度以及约45 Wh kg-1的能量密度。总体而言,这些进展使SLIC成为下一代移动能源系统的高性能多功能材料的关键步骤(图1b,1c)。