调控聚合物电解质溶剂化结构实现604 Wh kg?1高能量密度锂电池

来自前沿电池研究团队通过设计内置氟聚醚基准固态聚合物电解质，解决了锂富锰基层状氧化物（LRMO）正极与无负极电池设计中的界面降解问题。该研究通过构建阴离子富集溶剂化结构，在电极界面形成富氟保护层，显著提升氧氧化还原可逆性，最终实现604 Wh kg?1 pouch-cell能量密度和500次循环稳定性，为高安全高能量密度锂电池提供新范式。

通过定制内置氟聚醚基准固态聚合物电解质（quasi-solid-state polymer electrolyte），研究人员成功解决了锂富锰基层状氧化物（Lithium-Rich Manganese-based Layered Oxide, LRMO）正极与无负极电池设计中的核心难题。该电解质由强溶剂化聚醚链段和弱溶剂化氟代烃侧链构成，形成阴离子富集溶剂化结构，从而在正负极界面诱导生成富氟保护层。这种设计显著抑制了阳极形态不稳定性和正极界面阴离子不可逆反应导致的氧逸出（oxygen escape）及电解质催化分解问题。

实验表明，该体系使LRMO正极的氧氧化还原可逆性大幅提升，界面副反应减少。添加30 wt%磷酸三甲酯（trimethyl phosphate）的电解质支持LRMO正极实现>8 mAh cm^?2的高面容量循环，软包电池能量密度达604 Wh kg^?1（1,027 Wh l^?1），硬币电池在25°C下稳定循环超过500次。全充电状态下钉刺测试证实电池具备优异安全性。该研究为兼具高能量密度与高安全性的锂电池开发提供了新策略。