在铅卤化物钙钛矿中原子级分辨的边缘和缺陷

采用超低剂量四维扫描透射电镜技术，首次实现低剂量原子级分辨成像，揭示卤化铅锡（MAPbI3）晶体边缘以MA和I终止为主，损伤率与空位浓度及类型相关，特别是I空位导致更高损伤率。

摘要

尽管晶界的缺陷在晶体材料中仅占很小的一部分，但它们对材料的性质有着巨大的影响。有机-无机卤化物钙钛矿是一种具有优异成本效益和有趣光电特性的下一代半导体材料^1,2,3。然而，由于这些材料的极高灵敏度，获取其晶界的清晰图像一直颇具挑战性^4,5。通过使用真正高速、超低剂量的四维扫描透射电子显微镜并实施剂量分馏技术，我们实现了迄今为止最低剂量的原子分辨率成像，不仅揭示了卤化物钙钛矿晶界的详细原子结构，还研究了其结构动态。在甲基铵铅碘化物（MAPbI₃）中观察到主要的甲基铵（MA）和碘（I）晶界终止方式，并发现其晶界和内部缺陷的损伤率取决于存在的空位浓度和类型，其中碘空位的存在与更高的损伤率密切相关。