通过一种高产率的化学和生物氧化还原过程，将木质素转化为己二酸

摘要

为了实现化工行业的脱碳，需要开发可行的制造途径，利用可再生原料（如来自植物生物质的木质素）来生产生物基化学品。将难以处理的木质素聚合物转化为有价值的生物产品一直是生物精炼领域长期面临的挑战。目前报道的最高单产品产率约为20%（参考文献^{1、2、3、4）。大多数现有的木质素解聚策略都针对芳基-醚键的断裂，但只能产生约30%的芳香族单体产量，并且产物仍为含有C–C键二聚体和寡聚体的复杂混合物5、6。这些芳香基团之间的C–C键的稳定性从根本上限制了木质素的单产品产率，因此人们正在开发有效断裂这些C–C键的策略3、7、8、9。在这里，我们展示了如何通过对杨木木质素进行还原处理，获得一种由烷基-芳香族单体和寡聚体组成的烃类混合物，这种混合物特别适合通过氧化转化为单体芳香族羧酸，其中主要包含苯甲酸和邻苯二甲酸异构体，产率可高达73%。我们使用Co/Mn/Br催化剂实现了这一转化。土壤细菌Pseudomonas putida KT2440被改造为能够将这种芳香族羧酸混合物转化为粘康酸内酯，后者是生物基尼龙的前体，最终己二酸的产率可达26%（每克木质素产生克己二酸），最大理论产率为57%。这种将还原步骤和氧化步骤结合使用的方法类似于石油化工精炼过程，表明木质素可以高效地转化为单一的高价值生物产品。}