全固态电池中阴极-固体电解质界面的动力学分析

固态电池界面阻抗受动力学机制影响，机器学习模拟发现硫化物电解质界面易形成高阻抗层，锂离子脱嵌区减少导电通路，阳离子互扩散阻碍锂迁移。这些机制揭示动力学主导界面稳定性，为固态电池设计提供新方法。

高界面阻抗阻碍了全固态电池的发展。尽管热力学分析可以提供稳定性方面的见解，但它们忽略了在电池运行过程中起主导作用的动力学效应。在这里，我们使用机器学习方法构建的原子间势能模型，对各种正极/固体电解质（SE）界面进行了长时间尺度的分子动力学模拟，这些电解质包括硫化物、氯化物和含有层状LiCoO₂的氧化物电解质。我们的模拟揭示了三种主要的导致阻抗增加的动力学机制：（1）界面反应，尤其是与硫化物电解质发生的反应，会形成导电性较差的中间层；（2）锂耗尽区域的形成，这减少了可用的锂离子（Li⁺）传输路径；（3）阳离子的扩散，它阻碍了锂离子的传输通道并损害了正极材料的性能。这些发现强调了动力学在界面稳定性中的关键作用，并表明基于机器学习的原子级建模是设计下一代固态电池的强大工具。