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银功能化共价有机框架Ag@TzTPT-COF通过溶液浸渍法制备,其含氮氧杂原子为银纳米粒子提供锚定位点,实现均匀分散与防止团聚。光谱及表征证实材料具有高催化活性、选择性和热稳定性,在硝基芳烃水相还原和取代咪唑啉合成中表现优异,速率常数0.0177 s-1,自由能84.41 kJ/mol,显示非自发吸热过程。"捕集-反应-释放"机制解释催化路径,该材料为环境修复和有机合成提供高效双功能催化剂。
通过溶液渗透法,成功制备了一种可扩展且成本效益高的银功能化共价有机框架(命名为Ag@TzTPT-COF;其中Tz表示四嗪,TPT表示2,4,6-三(4-甲酰苯氧基)-1,3,5-三嗪)。该框架中的杂原子氮和氧提供了丰富的锚定位点,使得银纳米颗粒(AgNPs)能够均匀分散,并有效防止其聚集。全面的光谱和分析表征证实了Ag@TzTPT-COF的成功制备,该材料具有高催化活性、显著的选择性以及优异的化学稳定性和热稳定性。Ag@TzTPT-COF的催化性能在水介质中对有毒污染物(如硝基芳烃)的加氢反应以及取代咪唑的合成中得到了验证,表现出高活性和可回收性。对加氢反应的动力学分析表明,其反应速率为0.0177 s−1,吉布斯自由能为84.41 kJ mol−1,说明这是一个吸热、耗能且非自发的过程。根据实验结果,提出了一种“捕获-反应-释放”机制来描述其催化途径。此外,Ag@TzTPT-COF在取代咪唑合成中的催化效率也非常高,进一步证明了其作为潜在催化剂的潜力。因此,本研究认为Ag@TzTPT-COF是一种适用于可持续环境修复和生物相关有机合成的高效、双功能催化剂。
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