向低碳经济的转型加剧了对具有高比能量和长循环寿命的可充电电池的需求[[1], [2], [3], [4]]。锂金属具有超高的理论比容量（3860 mAh g⁻¹）和最低的氧化还原电位（-3.04 V vs. 标准氢电极），是一种有前景的负极材料[5]。然而，锂金属电池（LMBs）的商业化受到锂枝晶不受控制和体积波动引起的容量急剧下降及安全问题的阻碍[[6], [7], [8]]。为了实现稳定的LMBs，调控锂离子的沉积过程（包括其成核和生长）以抑制枝晶并减轻体积膨胀至关重要。
近年来，人们开发了多种策略来提高锂负极的稳定性，包括空间限制[9]、优化阴离子吸附[10]、增强界面稳定性[11]以及使用三维亲锂载体[12]。优化三维亲锂载体的界面和结构设计是实现锂离子均匀成核和沉积的有效方法[[13], [14], [15]]。锂负极载体通常是通过将亲锂材料（如金属纳米颗粒[16]、杂原子[17]、过渡金属氧化物/硫化物[18]和MXenes[19]）与三维导电支架（如金属泡沫或碳材料）结合而成。然而，传统的亲锂材料往往存在均匀性差、副反应多以及亲锂位点有限的问题，这限制了其实际应用[20]。最近，高熵合金（HEAs）作为一种由五种或更多金属元素组成的均匀固溶相，成为能源存储的有希望的候选材料[21]。与传统单金属或二元合金不同，HEAs通过元素组合提供了可调的性能[[22], [23], [24], [25]]，利用“协同效应”提供丰富的锂离子吸附位点和多样的离子传输路径[[26], [27], [28]]。因此，HEAs有望成为理想的锂金属载体材料。
尽管在锂负极载体中加入了亲锂材料，但锂的沉积仍然存在空间不均匀的问题，即锂在载体顶部（靠近电解质处）的沉积速度比在底部（靠近集流体处）快（图1a）。主要挑战包括：（1）复杂的孔结构阻碍了锂离子向底部区域的传输；（2）层流导致电解质分布不均，使底部区域缺乏锂离子[29]。载体顶部的过度锂沉积会导致应力分布不均，从而引发载体开裂和锂沉积不均匀。虽然在载体内部构建亲锂梯度（亲脂梯度[30]或亲锂-疏锂梯度[31]）可以促进锂离子快速传输到底部，但精确控制这种多级梯度结构在制备过程中面临重大挑战。
另一种方法是利用磁场将锂离子驱动到三维锂载体的底部区域[[32], [33], [34]]。在洛伦兹力的作用下，锂离子的轨迹发生偏转，从而实现重新分布（图1b）[[35], [36], [37]]。将磁场限制在负极区域可以最小化对整体锂离子传输的干扰。磁性纳米材料（如Fe-Co-Ni合金）产生的微磁场具有约20纳米的局部范围，无需外部场施加即可有效调节锂离子的传输行为[38]。鉴于上述考虑，基于Fe-Co-Ni三元系统的HEAs可能是最有前途的锂金属负极载体材料。
在本研究中，通过在直径约580纳米的空心碳球表面原位生长PtCuFeCoNi高熵合金（HEA）纳米颗粒制备了一种亲锂磁性材料（记为HEA/CS）（图S1）。然后将HEA/CS粉末涂覆在碳纸上作为锂负极载体。得益于独特的协同效应，HEA提供了丰富的亲锂位点和梯度吸收能，使得锂的成核更加均匀且势垒较低。载体产生的微磁场中的洛伦兹力增强了锂离子向底部的传输，同时抑制了枝晶生长。此外，HEA通过与TFSI⁻阴离子的相互作用促进了富含LiF的固体电解质界面（SEI）的形成，从而实现均匀的锂沉积。Li||HEA/CS电极在1 mA cm⁻²的电流密度下实现了99.88%的超高效库仑效率。Li-HEA/CS负极在对称电池中表现出超过4200小时的超长循环稳定性和优异的倍率性能。当与LiFePO4（LFP）正极配对时，全电池在800次循环后仍保持90.1%的容量保持率。基于这一策略，制备了一种Li-HEA/CS||NCM811软包电池（4.4 Ah），其能量密度为410 Wh kg⁻¹，在120次循环后容量保持率仍达到83%。
