高效且可通过磁力回收的α-Fe₂O₃材料，用于可见光和日光驱动的有机污染物降解

时间：2025年11月14日

来源：Surfaces and Interfaces

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摘要磁性α-Fe₂O₃光催化剂通过低温水热法合成并退火处理，具有高效降解Rose Bengal（99.8%在6分钟）和Methyl Orange（67.8%在18分钟）性能，125W汞灯和太阳光下均表现优异，磁分离特性支持循环使用（5次后活性保持）。

Gopika Rajan|Vrishali N. Jadhav|Rohidas B. Kale

印度孟买Madam Cama路，Homi Bhabha州立大学科学研究所物理系

摘要

在实际的废水处理中，半导体光催化剂的回收和再利用仍然是一个重大挑战，因为无法回收的纳米颗粒可能会导致二次污染。在这项研究中，我们报道了一种通过低温溶热法使用乙二醇合成并经过退火处理的磁性可分离的n型α-Fe₂O₃光催化剂。与传统光催化剂不同，这种材料具有双重优势：高光催化效率和磁性可回收性，从而可以实现重复使用而不会造成二次污染。我们使用XRD、UV-Vis、FESEM、EDS、FTIR、PL、XPS、VSM、BET、Mott-Schottky、EIS和ESR等技术对其进行了全面表征。该光催化剂在阳光下能够快速降解罗丝班加尔（Rose Bengal，6分钟内降解99.8%）和甲基橙（Methyl Orange，18分钟内降解67.8%），同时在125瓦汞灯照射下也表现出优异的性能。值得注意的是，它经过五次重复使用后仍保持高活性。这种α-Fe₂O₃光催化剂结合了高效率、对阳光的响应性和易于磁分离的特点，使其成为废水处理中可持续去除染料的有希望的候选材料。

引言

工业技术的快速发展导致合成染料在纺织品、皮革、纸张和个人护理产品等领域得到广泛应用[1]。然而，含有染料的废水排放由于染料的毒性、持久性以及对氧化、光照和微生物活动等自然降解过程的抗性，对环境和健康构成了严重威胁[2,3]。许多染料在环境中保持稳定，导致长期生态污染，并对水生生物和人类健康构成风险[4]。为了应对这些挑战，基于纳米材料的光催化技术成为降解有害有机污染物的有前景的方法。在各种光催化剂中，金属氧化物半导体（MOS）因其能在光照下生成活性物种而受到广泛关注[5]。

赤铁矿（α-Fe₂O₃）是一种n型半导体，带隙约为2.2 eV，具有多种优点，包括可见光活性、化学稳定性、环境兼容性、低成本和天然丰富性[6,7]。结晶的α-Fe₂O₃呈菱形结构，属于R-3C空间群。此外，其内在的铁磁性使其可以通过外部磁场轻松从处理过的水中分离出来，解决了光催化剂回收和再利用的常见问题[8]。

尽管具有这些优势，但传统的α-Fe₂O₃基光催化剂的合成方法通常需要高温或高能耗，可能导致降解动力学缓慢，尤其是在自然光条件下[9], [10], [11], [12], [13], [14], [15], [16], [17], [18], [19]。此外，非磁性光催化剂的后处理回收在实际废水处理中仍是一个关键瓶颈[20,21]。因此，迫切需要开发简单、节能的合成方法来制备可在太阳光下有效工作的可回收光催化剂。

在这项工作中，我们报道了一种通过低温溶热法制备并经过热退火处理的磁性可回收α-Fe₂O₃纳米颗粒的方法。使用XRD、UV-Vis、FESEM、BET、XPS、PL、VSM、Mott-Schottky、EIS和ESR等技术对其结构、光学和电子性质进行了全面表征。该光催化剂在阳光和紫外-可见光灯照射下对两种模型有机染料（罗丝班加尔和甲基橙）表现出快速高效的降解效果，并且具有磁性可分离性，便于长期重复使用。这项研究不仅展示了一种环保的染料降解方法，还解决了光催化剂回收的关键问题，为可持续废水处理提供了可行的解决方案。

试剂

实验中使用的试剂包括三氯化铁（FeCl₃）、尿素（CO(NH₂)₂、乙二醇（C₂H₆O₂，纯度99.8%）、罗丝班加尔（RB）和甲基橙（MO），均由S. D. Fine Chem. Ltd.公司生产。

催化剂制备

磁性可回收的α-Fe₂O₃是通过简单的溶热法制备的。在此过程中，将40 mM的三氯化铁（FeCl₃）和0.1 M的尿素（CO(NH₂)₂加入150毫升的乙二醇（EG）中，并进行10分钟的磁力搅拌。随后将pH值约为5的金黄色溶液倒入...

结构分析

图1(a)中的XRD图谱显示了在不同温度下氢氧化铁或水合前驱体相转化为α-Fe₂O₃（赤铁矿）的过程。最初，Fe_00样品显示出宽而强度低的峰，表明其为结晶度较低或几乎非晶态的氢氧化铁或水合铁氧化物相（如针铁矿或赤铁矿）。在250°C下退火后，峰开始变得尖锐但仍然较宽，表明结晶过程已经开始。

未来展望

通过循环伏安法（CV）分析了Fe_450样品的电化学性质，结果如图2S所示。Fe_450的CV曲线显示在-1.5至1.5 V的电位窗口内具有氧化还原行为。这种氧化还原行为表明该样品在电催化应用（如氧气析氧反应、氢还原反应或二氧化碳还原）中具有潜在用途。

结论

总结来说，通过两步法（溶热生长后进行退火）成功合成了磁性可提取的α-Fe₂O₃（Fe_450），并将其用于罗丝班加尔（RB）和甲基橙（MO）染料的光催化降解。Fe_450光催化剂具有单相菱形结构，晶粒尺寸为22.4纳米，通过XRD、HRTEM和FESEM分析得到了验证。其带隙为2.25 eV，同时具有介孔结构和高表面积（通过UV-Vis观察得到）。

CRediT作者贡献声明

Gopika Rajan：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、方法论设计、实验设计、数据管理、概念构建。Vrishali N. Jadhav：撰写——审稿与编辑、验证、正式分析、概念构建。Rohidas B. Kale：撰写——审稿与编辑、可视化、验证、监督。