纳米限域缠结增强相分离策略构建高强韧收缩型离子凝胶纤维

为解决合成纤维难以兼具高强度、高韧性与快速刺激响应性的难题，研究人员通过纳米限域缠结增强相分离策略，基于刷状复合浆料制备了离子凝胶纤维。该纤维展现出1652.2 MJ·m–3的极高韧性及76%的湿致收缩应变，实现了力学性能与驱动能力的协同提升，为软体机器人及人工肌肉提供了新材料平台。

自然界中，蜘蛛丝以其卓越的强度-韧性协同效应和快速湿致收缩行为，为开发智能纤维材料提供了理想蓝图。然而，在人工合成纤维中同时实现高强度、高韧性和快速刺激响应性仍面临巨大挑战。这主要源于力学性能间的固有权衡（如强度与韧性相互制约）以及网络结构设计的复杂性：高度取向的刚性网络虽能提升强度，却会限制拉伸性和能量耗散；而引入动态交联以增强韧性时，又往往牺牲材料的响应速度与网络在刺激下的稳定性。近年来，拓扑缠结策略通过可逆链滑移机制在一定程度上缓解了溶胀水凝胶的韧性-滞后矛盾，但如何在此基础上构建具有可编程分级结构的刺激响应系统仍缺乏有效手段。

针对这一难题，合肥工业大学丛海平教授团队在《Nature Communications》上发表研究，提出一种“纳米限域缠结增强相分离”新策略，成功制备出兼具优异力学性能与强大湿致收缩能力的离子凝胶纤维。该纤维的拉伸韧性高达1652.2 MJ·m^–3，并在水刺激下产生76%的收缩应变和16.1 MPa的收缩应力，其性能远超现有合成纤维及天然蜘蛛丝。

研究团队运用了几项关键技术：首先通过水热还原法在纤维素纳米纤维（CNF）表面锚定银纳米颗粒（AgNPs），构建一维纳米复合引发剂（CNF@AgNPs@MMMP）；进而采用“接枝自”法共聚丙烯酰胺（AAm）与丙烯酸钠（iAA）单体，形成刷状纳米复合水凝胶（BSNH）浆料；利用干法纺丝结合预拉伸-扭转的程序化组装辅助溶剂交换技术（以离子液体EMIES置换水），诱导纳米限域空间内聚合物链通过氢键增强产生相分离，最终形成具有宏观螺旋构型、微相分离区域及高度取向缠结网络的分级结构。

力学性能

通过系统调控预拉伸比、捻度、CNF含量及单体比例等参数，研究人员优化了纤维的力学性能。最优样品S₁T₂₀IF（预拉伸1倍，捻度20 turns/cm）展现出278.5 MPa的强度、703 MPa的模量及1652.2 MJ·m^–3的韧性，其性能超过多数生物纤维及合成纤维。循环加载-卸载实验表明，该纤维在500%应变下的能量耗散比高达95.4%，凸显其卓越的阻尼性能。冲击实验进一步验证，其缓冲效果显著优于尼龙纤维。

增韧机制

通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、动态力学分析（DMA）及二维小角X射线散射（SAXS）等技术追踪纤维在拉伸过程中的结构演变，揭示了多尺度能量耗散机制：低应变下，纳米限域区域内氢键断裂及相分离区域熔融消耗能量；中等应变时，CNF@AgNPs骨架与聚合物网络的解缠结继续耗能；高应变下，纤维的宏观螺旋结构通过单丝间滑移适应变形，CNF@AgNPs的拔出及微纤维桥接裂纹进一步延缓断裂，共同赋予材料超高韧性。

超收缩行为

在湿刺激下，S₄T₂₀IF纤维展现出76%的收缩应变和16.1 MPa的收缩应力，能量密度达236.4 J·kg^–1，为骨骼肌的6倍。收缩机制源于水分子侵入导致纳米限域PAAm链间氢键解离、相分离区域熔融，同时CNF@AgNPs骨架的解缠结释放了存储于高度有序结构中的弹性能，驱动宏观收缩与解扭转。循环收缩实验表明，该纤维在50次循环后仍保持74%的收缩应变与10 MPa的应力，稳定性显著优于物理共混对照组。

该研究通过纳米限域缠结与相分离的协同设计，成功将刚性相-软基质网络整合于分级各向异性结构中，突破了人工纤维力学性能与刺激响应性难以兼得的瓶颈。所开发的离子凝胶纤维在软体机器人、人工肌肉及智能织物等领域展现巨大应用潜力。未来工作可聚焦于引入更具刚性的二维纳米片骨架以增强限域效应，并采用生物相容性离子液体拓展其在生物医学领域的应用。