青藏高原是中国最大的高原,也是世界上海拔最高的地带,因此被称为“地球的第三极”。由于平均海拔高度约为4000米,人口聚集和人类活动较少,预计那里的空气质量最为清洁(Zhao等人,2020年)。然而,在过去几十年中,尤其是在首府拉萨,城市化和经济发展持续进行。目前,拉萨的人口、GDP和高速公路总长度分别达到了86.79万人、990.04亿元人民币和5441公里,分别约为北京(海拔<100米)的4.0%、2.0%和24.1%,以及上海的3.5%、1.8%和41.9%(NBSC,2024年)。然而,这个高原上的城市却出现了意外的空气污染问题。2024年,拉萨的O3和挥发性有机化合物(VOC)浓度分别为147.7 µg/m3和18.7-21.5 ppb(Guo等人,2022年;Ye等人,2023年),分别约为北京和上海的86.4%-102.6%和39.3%-85.5%(Chen等人,2023年;Han等人,2023年;Wei等人,2021年)。这些污染物水平表明西藏城市具有较高的光化学污染潜力,可能对脆弱的生态系统(Bao等人,2024年)和居民健康(Guo等人,2022年)构成长期风险。
理论上,人为活动对空气污染的影响,尤其是VOC污染,在高原上会被放大。因为那里的绝对O
2含量仅为153 g/m
3(Shi等人,2019年),导致发动机、锅炉和炉灶中燃料的燃烧效率下降;同时大气压力仅为65.29 kPa,导致燃料蒸发速率增加(Ding等人,2014年)。在西藏,消耗的燃料包括汽油、柴油和航空煤油,2024年的月消耗量分别为61,500吨、79,000吨和6,700吨(
http://swt.xizang.gov.cn/)。可以看出,汽油和柴油占主导地位,前者主要由4-5个碳原子的短链烷烃和烯烃组成,具有较高的挥发性;后者则主要由64%的烷烃、1%-2%的烯烃和35%的芳香烃组成(Kuppusamy等人,2020年)。从排放源来看,燃料蒸发通常发生在储存、装卸、运输和销售等操作过程中,以及车辆使用过程中(Hilpert等人,2015年)。为了节约燃料资源和保护居民健康(Shinohara等人,2024年),自2007年起,中国要求各种涉及油罐车、储罐和燃料加油嘴的操作设备安装蒸汽回收系统(VRS),据研究显示服务站的回收效率为50%(Wang等人,2023年)。同时,根据“轻型车辆排放限值和测量方法(GB 18352.6-2016)”,要求汽油车辆安装车载加油蒸汽回收系统(ORVR),据信可减少95%的车辆排放量(Liu等人,2022年)。这些设施有效减少了服务站和车辆的VOC排放。
对于服务站的排放,测量了不同操作设备的综合排放因子(EF),分别以每公斤或每升燃料销售的VOC排放量为单位,未考虑VRS安装的情况(称为未控制EF)和考虑VRS安装的情况(称为控制EF)。例如,AP-42(EPA,2008)报告的未控制EF为每升汽油2.90克,而“环境挥发性有机化合物来源排放清单编制指南”(MEE,2014)报告的柴油油为每公斤3.24克;北京测得的控制EF为每公斤0.16克(Huang等人,2016b),上海为每公斤0.36克(Shi,2012)。基于这些适用于低海拔地区的EF,估算出北京的服务站年排放量为1300吨(共有548万辆注册车辆,Huang等人,2016a),上海为1646吨(共有282万辆注册车辆,Yang等人,2015年),宜宾为600吨(共有70万辆注册车辆,Wang等人,2020年)。考虑到这些中国研究城市在车辆类型组成和每100公里燃料消耗量上的相似性,预期服务站排放与车辆数量之间存在比例关系,但之前的参考文献中并未显示这一点。这表明即使在低海拔地区,人们对燃料蒸发排放的了解也存在很大不确定性。
对于车辆排放,它分为停车阶段和行驶阶段。停车阶段的排放包括发动机关闭后的热浸损失和燃料系统通风造成的日间损失;行驶阶段的排放则由车辆本身和地面热辐射引起。对于未安装ORVR的车辆,停车阶段的EF为每天6.5克(MEE,2015年)、2.88克(Lu等人,2025年)或5.27克(Liu等人,2022年);对于安装了ORVR的车辆,EF分别为每天0.5克(MEE,2015年)、0.21克(Lu等人,2025年)、0.25克(Liu等人,2022年)或0.16克(Zi等人,2023年)。根据MEE(2015年)的建议,未安装ORVR的车辆行驶阶段的EF为每小时11.6克,安装了ORVR的车辆为每小时0.2克。基于这些EF,估算出北京、上海和宣城的车辆蒸发排放量分别为每年约11,490吨、7,714吨和500吨,与这些城市的注册车辆数量分别为575万辆、470万辆和61万辆(Hao等人,2025年;Liu等人,2022年;Yang等人,2025年)成正比。这些研究显示了低海拔地区车辆燃料蒸发的相对准确数据。
然而,上述结果无法直接应用于西藏,因为那里的低气压使汽油的沸点降低了约11.8%,柴油的沸点降低了约7.5%(Ding等人,2015年)。因此,西藏地区的燃料蒸发量会显著增加,对当地大气VOC污染的影响也会更大。遗憾的是,高原特定大气条件对燃料蒸发的影响此前研究较少,仍不清楚。为了填补这一知识空白,本研究:(1)建立了1小时分辨率的气象约束因子(CFM),以量化一年期内不同气象条件对汽油蒸发速率的影响;(2)结合适用于低海拔地区的EF,计算了车辆汽油蒸发的动态高原特定EF;(3)基于现场测量和逆向扩散计算方法,估算了7月份下午两个选定服务站的汽油蒸发排放量,并通过相同方法得出了服务站的动态高原特定EF;(4)根据燃料消耗统计数据,建立了拉萨的高分辨率VOC排放清单。我们认为这项研究有助于制定VOC污染控制策略,保护西藏脆弱的生态系统和居民健康。