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本文创新性地提出了一种多功能气凝胶系统(CN-10),通过整合共价有机框架(COF)与Nb2CTx MXene材料,实现了光热蒸发与光催化CO2还原的协同效应。该系统在5倍太阳光强下获得75%的CH4选择性和150 μmol·g-1·h-1的CO/CH4产率,同时实现5.9 kg·m-2·h-1的水蒸发速率,为太阳能燃料转化提供了动态蒸汽-催化界面调控新范式。
Highlight
本研究设计了一种多功能COF/MXene基气凝胶(CN-10),通过将供体-受体三嗪-酰亚胺COF(2N-COF)生长在Nb2CTx MXene纳米片上,并嵌入PVA/CS水凝胶基质中,构建了动态蒸汽-催化界面。2N-COF具有高度共轭的π网络和2.63 eV的带隙,可实现高效可见光吸收和通过富氮活性位点选择性化学吸附CO2;而Nb2CTx MXene纳米片作为光热剂和电子传输层,提供宽带太阳光吸收和表面-OH/-F终止基团以增强分子吸附。
Structural Design and Multiscale Integration of COF@Nb2CTx Aerogel
为同步增强光催化CO2还原中的界面电荷分离、反应物传递和水分子调控,我们开发了这种耦合光热驱动蒸发与高效催化CO2转化的分级集成系统(图1)。该平台始于MAX相Nb2AlC的选择性刻蚀,通过层次化多孔支架确保毛细管驱动的水合作用和太阳辐照下的高效蒸汽传输。
Conclusion
总之,我们开发的CN-10气凝胶系统创新性地整合了光热蒸发与光催化CO2还原功能。该材料设计将三嗪-酰亚胺COF锚定在Nb2CTx MXene纳米片上,并嵌入分级多孔PVA/壳聚糖基质中,实现了协同宽带光吸收、高效电荷分离、局部蒸汽生成和持续质子输送的突破性性能。
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