碳包覆镍气体扩散电极实现稳健耐用的水系氢气电池

本研究报告了一种基于易制备碳包覆镍（Ni@C）催化剂的高性能氢气扩散电极（GDE），通过优化碳层结构与构建氢气（H2）扩散通道，显著提升碱性条件下氢气氧化反应（HOR）和析氢反应（HER）的活性与稳定性。该电极在30 mA cm−2电流密度下仅产生91 mV极化电压，优于铂碳电极，并在4500次循环（3200小时）中保持稳定，为规模化氢能储能电池提供了经济可行的解决方案。

Highlight

通过精确调控碳壳结构，我们成功实现了碱性HOR条件下兼具高活性和耐久性的非贵金属催化剂（Ni@C）。光谱分析和理论计算揭示了镍与碳壳之间的电子相互作用，导致镍的d带中心下移和氢结合能（HBE）减弱。结合疏水性设计，我们构建了具有畅通氢气扩散通道的稳健Ni@C气体扩散电极（GDE）。该电极在30 mA cm⁻²下仅表现出91 mV的HOR极化电压，优于Pt/C-GDE（154 mV），并在HER/HOR可逆循环中稳定运行超过4500次（3200小时）。基于该电极组装的10安时镍-氢气（Ni-H₂）电池展现出156.3 Wh kg⁻¹的能量密度和62.2 $ kWh⁻¹的低成本优势。

Synthesis of Ni@C and Ni catalysts

催化剂通过Ni-C前体在H₂/Ar气流下的程序升温热解制备。Ni-C前体采用半固态研磨法合成：将2.9克六水合硝酸镍与1.68克柠檬酸（CA，摩尔比0.75）加入研钵，添加0.2克去离子水研磨15分钟，经80°C真空干燥2小时后获得Ni-C前驱体。

Preparation and characterization of carbon-encapsulated Ni

为优化镍催化剂的活性-耐久性平衡，我们采用碳包覆策略。以柠檬酸（CA）为碳源，凭借其优异的Ni²⁺螯合能力，在热解过程中形成均匀薄碳壳。前驱体经H₂/Ar气氛中热处理后，成功制备出具有核壳结构的Ni@C纳米催化剂。

Conclusions

总之，我们开发了高性能氢气阳极（Ni@C-GDE）并展示了其在镍-氢气电池中的应用潜力。该工作通过电子结构调控和电极结构设计，为实用化、规模化的氢气电池提供了新策略。