Xinyu Zhang|Xuewen Zhang|Hanwei Hu|Fulong Hu|Jingyuan Qiao|Guangchao Shi|Guowei Zhang|Kandammathe Valiyaveedu Sreekanth|Jingzhi Shang|Jinghua Teng
中国常州大学微电子学院与材料电子研究中心，常州213164
摘要
过渡金属硫族化合物（TMDs）中的强激子-光子耦合为探索多体物理提供了有前景的平台。尽管通过TMDs中的稳定激子与一维光子晶体中的光子耦合可以形成布拉格极化子，但单层MoS2固有的宽激子线宽常常阻碍了这种系统中强耦合的实现。在这里，我们展示了通过双（三氟甲烷）磺酰亚胺超酸处理，将单层MoS2与分布式布拉格反射器（DBR）集成后产生的强激子-光子耦合。这种化学策略使光致发光强度提高了十倍以上，并将激子反射线宽缩小了近50%，从而便于在角分辨反射率谱中观察到由激子-光子相互作用引起的模式分裂。通过应用耦合振子模型，我们获得了33.2 meV的耦合强度，证明经过化学处理的MoS2能够在这种简化的布拉格结构中实现强激子-光子耦合。提取的拉比分裂和有效质量证实了强耦合状态，而霍普菲尔德系数特别显示了较低极化子分支中的光子分数（约6.4%）。这项工作提出了一种可扩展的策略，用于在经过化学处理的TMD/DBR系统中实现强耦合，为开发极化子激光器和集成极化子电路铺平了道路。
引言
单层（ML）过渡金属硫族化合物（TMDs）由于其显著的特性（如强激子效应、大的激子结合能和高振子强度）而成为一类有前景的材料，展现出在多种光电子应用中的巨大潜力[1]、[2]、[3]、[4]。当ML TMDs中的激子与受限的光子模式强烈耦合时，会形成激子极化子（EPs），这种半光半物质的准粒子[5]、[6]。EPs具有小的有效质量，并表现出强烈的非线性相互作用，使得能够观察到诸如玻色-爱因斯坦凝聚[7]、极化子激光[8]、[9]和非线性光学效应[10]等有趣的现象，从而促进了低阈值激光器、非线性光学设备和集成极化子电路的发展。
为了在ML TMDs中实现强激子-光子耦合，必须同时优化TMDs的内在激子特性[11]（如高振荡强度和窄线宽），以及外在的光子腔参数[12]（包括高品质因数（Q）、低模式体积（V）和精确的激子-光子失谐[13]）。通常，通过将TMDs嵌入法布里-珀罗（F-P）微腔[13]、[14]、[15]可以在强耦合条件下生成EPs。然而，在传统无机F-P微腔沉积顶层DBR时可能会引入气泡、裂纹和应变等缺陷，这些缺陷会降低光学质量并阻碍与机械脆弱的MLs的集成。作为一种简化的替代方案，由ML TMDs中的激子与DBR反射器中的布拉格光子耦合产生的布拉格极化子降低了制造复杂性并提高了集成兼容性。在包括ZnO平面微腔[16]、具有量子阱结构的DBR[17]、[18]以及原子级薄的WS2[19]在内的系统中，已经报道了强耦合现象。然而，由于ML MoS2固有的宽激子线宽和基于DBR的结构相对较弱的光限制，实现强激子-布拉格光子耦合仍然具有挑战性。这一限制要求采取有效策略来通过提高ML MoS2的光学质量来增强光-物质相互作用，特别是通过增强光致发光（PL）发射和缩小激子线宽。最近在化学处理技术方面的进展，特别是超酸处理，显著提高了ML TMDs的PL发射[20]、[21]、[22]、[23]。然而，这些化学处理对激子线宽的影响（实现强耦合状态的关键参数）尚未进行系统研究。
在这项工作中，我们展示了通过双（三氟甲烷）磺酰亚胺（TFSI）超酸处理，在ML MoS2/DBR异质结构中实现了强激子-光子耦合。利用金（Au）辅助的剥离技术获得了适合与光子结构集成的大面积MLs。经过TFSI处理后，PL强度提高了10倍以上，激子线宽缩小了近50%。角分辨反射（ARR）谱显示在正失谐条件下形成了上部和下部极化子分支。耦合振子模型用于计算拉比分裂、有效质量和霍普菲尔德系数，证实了强耦合的布拉格极化子的形成。这项研究提出了一种可扩展的化学策略，用于在TMD/DBR异质结构中实现强耦合，为未来制造布拉格极化子器件开辟了有吸引力的途径。
原始ML MoS2中的激子-光子耦合
图1(a)展示了激子-光子耦合系统，其中ML MoS2位于9对TiO2/SiO2 DBR结构的顶部。DBR结构是通过电子束蒸发在1毫米厚的石英基底上逐层生长的，大面积的ML MoS2是通过Au辅助的剥离技术获得的。详细的MoS2样品制备过程在支持信息中的图S1中有描述。图1(b)展示了在正常入射（θ = 0°）下收集的DBR反射率谱和PL
原始ML MoS2中的中等激子-光子耦合
此前，已经使用了多种微腔（包括F-P微腔[13]、[35]、光子晶体微腔（PCs）[36]、[37]和可调开放微腔[38]、[39]）来阐明EPs的形成机制并探索光-物质相互作用。与这些微腔不同，TMD/DBR异质结构相对简单，避免了传统微腔中由于介电或金属材料沉积而对活性介质造成的损伤。在我们的案例中，
结论
我们通过超酸（TFSI）处理，在正激子-光子失谐系统中证明了ML MoS2/DBR异质结构中的强激子-光子耦合。这种策略有效地提高了ML MoS2的光学质量，使PL强度提高了10倍以上，并将反射带宽缩小了约50%。ARR测量显示了与激子-光子耦合相关的模式分裂，耦合振子模型确认了33.2 meV的强耦合强度
ML MoS2/DBR异质结构的制备和TFSI处理
DBR结构是通过在1毫米厚的SiO2基底上沉积九对TiO2/SiO2层来制备的。TiO2和SiO2层的测量厚度分别为85纳米和132纳米。MLs MoS2的活性介质是通过Au辅助的剥离方法从块状晶体（Sunano Ltd.）中剥离出来的，如支持信息中的图S1所示。随后，ML MoS2通过PC薄膜干转移到DBR结构上。
CRediT作者贡献声明
Xinyu Zhang：撰写 – 原始草稿，研究，数据管理。Xuewen Zhang：撰写 – 审阅与编辑，软件，研究。Hanwei Hu：撰写 – 审阅与编辑，软件。Fulong Hu：撰写 – 审阅与编辑，软件。Jingyuan Qiao：撰写 – 审阅与编辑。Guangchao Shi：撰写 – 审阅与编辑。Guowei Zhang：撰写 – 审阅与编辑，监督。Kandammathe Valiyaveedu Sreekanth：撰写 – 审阅与编辑。Jingzhi Shang：撰写 – 审阅与编辑，监督，
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
作者衷心感谢国家自然科学基金（62574027和12174308）、国家重点研发计划（2021YFA1200802）和中央高校基本科研业务费（GK202403001）的财政支持。
