由于氢能具有显著的优势，包括高比能量密度（142 MJ·kg−1）、丰富的储量以及无污染的清洁性[1]、[2]、[3]，因此它对于替代传统化石燃料至关重要。然而，氢的安全高效储存和运输仍然是其商业化应用面临的国际公认的技术挑战[4]、[5]、[6]。与高压气体和低温液体技术相比，固态氢储存技术具有高氢储存密度、高安全性和低成本等独特优势，使其成为一种有前景的策略[7]、[8]、[9]。
在各种氢储存合金中，镁由于其天然丰度高、氢储存容量大（7.6 wt%，110 kg H2 m−3）和优异的可逆性[10]、[11]而受到广泛关注。然而，由于其氢化物MgH2的脱氢焓较高（75 kJ·mol−1）和动力学过程较慢[12]、[13]，其大规模商业化应用受到限制。为了克服这些限制，人们已经开展了大量的合金化、纳米晶化和催化研究[14]、[15]、[16]。与稀土元素合金化被证明是改善热力学和动力学性能的有效方法之一[17]、[18]、[19]。稀土元素（如Sc、Y和La）可以形成稳定的氢化物相，作为高效的氢扩散通道和催化活性位点[20]、[21]、[22]。然而，过量的合金化通常会导致氢储存容量显著下降[23]。
添加催化剂是一种直接且有效的方法，可以引入催化活性位点并降低基于镁的氢储存材料的活化能障碍[24]、[25]。令人鼓舞的是，过渡金属及其化合物可以作为有效的催化剂。它们改善了MgH2的表面分布结构，增加了与H2的接触面积，从而提高了氢的吸附/脱附动力学性能[26]。掺镍的氮化镧催化剂能够增强MgH2的氢储存性能：实现了协同动力学改进和可逆的相变机制[27]、[28]。研究表明，过渡金属的未充满的d轨道在脱氢过程中与H2的σ键轨道相互作用，通过电子从H2转移到d轨道来促进解离[29]。基于镍的化合物由于其未补偿的电子结构和高的表面活性而表现出优异的催化性能[30]。此外，Mg2Ni金属间化合物的形成降低了氢化物分解温度至250 °C[31]。张等人研究了基于镍的催化剂形状和大小对MgH2氢储存性能的影响[32]。他们的研究表明，球磨后的样品的氢吸附和脱附性能与催化剂相的粒度和分布密切相关。
最近的研究报道，在晶体结构中存在高浓度的氧空位，这些空位会在内部产生负压[33]、[34]、[35]。这些空位对吸附物具有很强的亲和力，可作为H2捕获的活性位点和H原子的扩散通道[36]、[37]。陈等人发现，氧空位（TiO2-x）的生成和消除对提高MgH2的导电性有一定影响，从而有助于改善Mg/MgH2的电子迁移率[38]。刘等人使用含有氧空位的Ni/CeO2纳米复合催化剂降低了氢吸附和脱附的表观活化能和峰值温度，并提出了一种氧缺陷辅助催化机制[39]。然而，过量的氧在脱氢过程中会与Mg反应生成MgO，从而降低氢储存容量[40]。因此，基于镁的氢储存的关键挑战在于在优化动力学和热力学性能的同时保持高比储存容量。
基于以上考虑，本文尝试结合内在（合金化）和外在（添加催化剂）效应。在我们之前的工作中，设计了一种单相固溶体合金，组成为Mg98Sc2[41]。在氢气诱导下原位形成的ScH2纳米催化相有助于提高氢储存性能。在本文中，提出了一种由过渡金属氧化物和MgSc固溶体合金组成的多相催化系统，并将研究其在脱氢/氢化循环中的演变过程。纳米片簇状的NiO通过一步水热法制备，然后通过机械研磨掺入MgSc固溶体合金中。研究了不同NiO添加量对合金系统氢吸附和脱附性能的影响，并通过详细的表征系统揭示了催化机制。
