Bentuo Xu | Hongpu Zhu | Yiyang Dai | Haowen Zhang | Zhe Qian | Mengjie Pu | Fujii Tadayuki | Wenhui Qiu | Rui Sun | Min Zhao | Xiangyong Zheng
中国温州大学生命与环境科学学院，城市水污染生态处理技术国家与地方联合工程研究中心，325035
摘要
抗生素和抗生素抗性基因（ARGs）已成为农村污水处理系统中日益令人担忧的污染物。本研究通过三种处理工艺（厌氧消化结合土壤渗透系统（AD + SIS）、厌氧-缺氧-好氧（A/A/O）以及固定床膜生物反应器结合人工湿地（FMBR + CW））分析了42种抗生素及其相关ARGs的存在、去除情况及其生态风险。在进水样本中频繁检测到18种抗生素，其浓度高达2644 ng/L。FMBR + CW系统表现出最高的去除效率，而AD + SIS系统对某些抗生素的去除效果有限或甚至为负值。污泥样本显示疏水性抗生素（尤其是喹诺酮类和四环素类）有显著积累（>16,000 μg/kg）。常见抗性基因如sul1和ErmB的去除率超过96%，这得益于氧化还原条件和植物-微生物相互作用的协同效应。微生物分析表明不同处理阶段存在不同的微生物群落结构，这可能与抗生素和ARGs的消减有关。相关性分析揭示了特定抗生素与ARGs之间的强关联，表明可能存在共同选择机制。这些发现为了解分散式系统中的污染物命运提供了关键见解，并突显了集成生物-生态处理技术在缓解农村地区抗生素和ARGs污染方面的潜力。
引言
抗生素在人类医学、畜牧业和水产养殖中广泛用于预防和治疗细菌感染（Cedeno-Muñoz等人，2024；Chen等人，2022；Shao等人，2021）。然而，由于人体和动物体内代谢不完全，大量抗生素通过粪便和尿液排出，最终进入环境（Cheng等人，2022；Haffiez等人，2022）。这种广泛的释放引发了全球对生态安全和公共健康的担忧（Fu等人，2022；Qiu等人，2019，2024）。2000年至2015年间，全球抗生素消耗量增加了约65%，中国位列主要消费国之一（Hou等人，2023；Yang等人，2022a）。2020年，中国人均抗生素使用量达到6.43个定义日剂量（DDD），比2010年增加了280.4%（Li等人，2023；Xing等人，2022）。
一旦释放到环境中，即使在微量水平（ng/L）下，抗生素也可能带来生态风险（Wang等人，2024a；Wu等人，2025a；Zhang等人，2021a），破坏微生物群落并促进抗生素抗性基因（ARGs）的出现和传播（Liu等人，2021；Wang等人，2020a；Zhao等人，2022）。抗生素与ARGs的共存日益被视为一个关键的环境问题，因为ARGs可以在各种环境介质中持续存在并通过水平基因转移传播（Hu等人，2022；Shang等人，2025）。此外，长期暴露于低浓度抗生素会抑制藻类的酶活性，损害鱼类的免疫反应（Pan等人，2020；Xu等人，2023），并影响胚胎发育，从而扰乱水生生态系统的稳定性并加剧抗菌素耐药性（Li等人，2022a；Liu等人，2022；Wang等人，2024b）。
抗生素和ARGs的环境存在和命运受多种因素影响，包括气候条件、水文模式和人为活动（Rui等人，2025；Yang等人，2022b；Zhang等人，2021b）。在季节性结冰地区，低温和冰层覆盖会显著改变抗生素的降解和传输。在鄱阳湖和太湖等主要河流流域，干季抗生素浓度较高，有时可达数百ng/L（Wang等人，2023）。在农村地区，生活污水、畜禽粪便和农业径流是环境中抗生素和ARGs的主要来源（He等人，2020）。
农村生活污水处理设施（RDWTFs）是控制抗生素和ARGs释放的关键节点（Zhang等人，2023a）。然而，由于规模有限、工艺简化和管理不足，这些系统的去除效率通常低于城市污水处理厂。因此，抗生素和ARGs经常残留在出水和污泥中，当污泥被施用于土地时，会对接收水体和陆地生态系统构成风险（Pan等人，2024；Zhang等人，2024）。最近的研究还强调了RDWTFs内部ARGs富集和传播的潜力，表明它们可能是抗性元素的储存库和传播中心（Leiva等人，2024）。
尽管关于城市污水处理系统中抗生素的研究越来越多，但对其在农村处理环境中的行为、命运及其与ARGs的相关性的综合研究仍然较少。此外，农村地区不同处理工艺和环境条件下抗生素与ARGs之间的复杂相互作用尚未得到充分理解。因此，阐明RDWTFs中抗生素和ARGs的存在、转化和相互作用对于制定有效的污染控制策略、制定合理的监管政策以及保护生态系统完整性和公共健康至关重要。
化学品和试剂
本研究选择了42种在中国环境中常见的抗生素进行分析。这些化合物的详细信息列于表S1中。实验中使用的内部标准品包括磺胺甲噁唑d4（SMX-d4）、环丙沙星d8（CIP-d8）、罗红霉素d6（ROX-d6）和红霉素d3（ERY-d3）。检测所用试剂包括丙酮、甲醇、乙腈、醋酸铵、盐酸和磷酸二钠。
农村生活污水处理设施中抗生素的存在、命运和风险评估
在分析的42种抗生素中，有18种在所有进水样本中被检测到，其累积浓度范围为113至2644 ng/L（图2A）。站点S9的总浓度最高，为2644 ng/L，其次是S4（2000 ng/L），这表明其与当地抗生素使用模式有很强的相关性。不同站点之间存在特定抗生素的显著性差异：S4点的SPD浓度为869 ng/L；S9点的LCY浓度为699 ng/L；S13和S14点的SMT和SMX浓度分别为323 ng/L和
本研究考察了中国温州农村生活污水处理系统中抗生素和抗生素抗性基因（ARGs）的存在、去除情况及其风险特征。在所评估的系统中，FMBR + CW在去除抗生素和ARGs方面表现优异，降低了出水和污泥中的浓度。传统的A/A/O和AD + SIS系统去除效果中等，但在减少ARGs方面效果较差。
Bentuo Xu：撰写——初稿、可视化、方法学、调查、数据分析、数据管理。
Hongpu Zhu：撰写——审稿与编辑、资金获取、数据分析。
Yiyang Dai：撰写——审稿与编辑、资金获取、数据分析。
Haowen Zhang：方法学、调查。
Zhe Qian：方法学、调查。
Mengjie Pu：撰写——审稿与编辑、监督。
Fujii Tadayuki：撰写——审稿与编辑、监督。
Wenhui Qiu：撰写——审稿与编辑。
本研究强调了抗生素和ARGs在农村污水处理系统中的广泛存在及其生态风险。集成固定床膜生物反应器（FMBR）和人工湿地显示出优异的去除效果，表明结合生物和生态处理方法的优势。然而，在某些处理阶段出现的反弹和积累现象揭示了处理的复杂性。这些结果强调了需要实施有针对性的监测和多屏障策略来控制抗生素抗性的传播。
作者声明他们没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
本研究得到了中国国家重点研发计划（2022YFE0106200）、温州科技规划项目（S2023009）、上海星锐计划（24QB2705600）、深圳市科技创新委员会（KCXFZ20240903093700002）以及粤港土壤与地下水污染控制联合实验室（编号2023B1212120001）的财政支持。
